2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本論文主要以席夫堿3,5-But2-2-(OH)-C6H2CH(NPri2)-N-C5H5N(LH)作為輔助配體,合成了胺基向CH=N雙鍵遷移的陰離子型稀土配合物((THF)LnL’2Li(Ln=Y1,Sm2,Yb3,L’=3,5-But2-2-O-C6H2CH(NPri2)-N-C5H4N),席夫堿稀土胺化物L(fēng)2LnN(TMS)2)(Ln=Sm4,Nd5)以及均配型三席夫堿稀土配合物L(fēng)3Ln(Ln=Sm6,Pr7)。這些配合物都經(jīng)過了

2、包括X-射線結(jié)構(gòu)分析在內(nèi)的全面表征。初步考察了配合物1,2,3催化ε-己內(nèi)酯開環(huán)聚合、胺與碳化二亞胺的胍化反應(yīng)以及配合物4,5催化腈與胺反應(yīng)的催化活性,取得了以下結(jié)果: 1、將席夫堿LH與(THF)LiLn(NPri2)4(Ln=Y,Sm,Yb)在室溫下反應(yīng),首次合成了席夫堿稀土胺化物中胺基向亞胺雙鍵遷移的產(chǎn)物(THF)LnL’2Li(Ln=Y1,Sm2,Yb3)配合物1-3都經(jīng)過了元素分析、紅外及單晶結(jié)構(gòu)測定等表征,配合物1還

3、經(jīng)過了1H NMR的表征。配合物1—3是同構(gòu)的,它們?yōu)殡p金屬配合物。二異丙基胺基遷移到兩個(gè)席夫堿的CH=N雙鍵碳上,原來含亞胺鍵的三齒配體在CH=N雙鍵被加成后變成了四齒胺基芳氧基配體。 2、配合物1—3都能有效地催化ε-己內(nèi)酯開環(huán)聚合,其催化活性依賴于中心金屬。中心金屬離子半徑越大,催化活性越高。配合物1和2也可以作為催化劑催化胺與碳化二亞胺的反應(yīng),配合物2的催化活性優(yōu)于配合物1。 3、[(TMS)2N]3Ln(μ-C

4、l)Li(THF)3(Ln=Sm,Nd)與席夫堿LH按1:1的摩爾比在冰鹽浴條件下反應(yīng)5 h,合成了席夫堿穩(wěn)定的稀土單胺化物L(fēng)2LnN(TMS)2)(Ln=Sm4,Nd5)。配合物4,5都經(jīng)過了元素分析、紅外及單晶結(jié)構(gòu)測定等表征。 4、配合物4和5都可以作為催化劑催化腈與胺的反應(yīng)得到單取代脒,當(dāng)腈與胺的摩爾比為1:2時(shí)產(chǎn)率最高,配合物5的催化活性高于配合物4,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明配合物的中心金屬的離子半徑越大,催化劑的催化活性越高。

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