分子尺度量子態(tài)探測與調(diào)控的掃描隧道顯微學(xué)研究.pdf

1、單個原子和分子尺度上的物質(zhì)的性質(zhì)及相互作用其本質(zhì)上是量子力學(xué)的。如何對分子尺度中的量子態(tài)進(jìn)行有效地探測與調(diào)控,對于“從下而上”地構(gòu)建全新概念的人造結(jié)構(gòu)和功能器件并實(shí)現(xiàn)基于量子態(tài)操縱的信息科學(xué)而言具有重要的意義,也因此成為目前物質(zhì)科學(xué)研究的前沿領(lǐng)域。
　　掃描隧道顯微鏡(STM)作為一種極為重要的科學(xué)研究工具,在物理、化學(xué)、材料、生物等學(xué)科領(lǐng)域中有非常廣泛的應(yīng)用,在論文中,我們利用低溫超高真空STM研究了表面吸附的單個分子、原子與團(tuán)

2、簇的電子態(tài)和量子態(tài)的探測與調(diào)控。
　　在第一章中,我們首先介紹了掃描隧道顯微學(xué)的基本理論和論文實(shí)驗(yàn)部分所使用的低溫超高真空STM的結(jié)構(gòu)與工作原理,并以單分子科學(xué)為例討論了掃描隧道顯微學(xué)對表面吸附體系的各種分析方法和研究手段。
　　在第二章中,我們利用STM操縱對吸附于Au表面的單個鈷酞菁分子實(shí)施選鍵化學(xué)反應(yīng),脫去其外圍配體苯環(huán)的氫原子并構(gòu)造出新的人造分子結(jié)構(gòu),使其中心鈷離子表現(xiàn)出由于局域磁矩的恢復(fù)而導(dǎo)致的近藤效應(yīng),從而實(shí)現(xiàn)了

3、對其自旋態(tài)的調(diào)控。基于第一性原理的理論計(jì)算和模擬驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)結(jié)果并給出了理論依據(jù)。我們還發(fā)現(xiàn)脫氫分子的自旋態(tài)受到其吸附環(huán)境的強(qiáng)烈調(diào)制,吸附在Au臺階處與平臺上的脫氫分子的近藤效應(yīng)相比表現(xiàn)出顯著的不同。
　　在第三章中,我們使用STM并結(jié)合基于第一性原理的理論計(jì)算系統(tǒng)地研究了襯底溫度為室溫以及420 K下單個Ge原子在Si(111)-(7×7)表面的初期吸附形態(tài)。我們發(fā)現(xiàn)Ge原子的吸附在這兩種沉積條件下有著顯著的區(qū)別。襯底溫度為420

4、 K時,沉積到表面的Ge原子隨機(jī)地取代Si表面的頂戴原子。當(dāng)襯底溫度為室溫時,沉積到表面的單個Ge原子并不取代Si頂戴原子,而是在表面(7×7)重構(gòu)的半元胞內(nèi)的特定吸附位之間擴(kuò)散。
　　在第四章中,我們使用STM研究了Si(111)-(7×7)表面半元胞內(nèi)自組裝Ag納米團(tuán)簇的電子態(tài)及其輸運(yùn)性質(zhì),發(fā)現(xiàn)這種Ag納米團(tuán)簇的I-V特性表現(xiàn)出非常強(qiáng)的整流效應(yīng),其正偏壓導(dǎo)通電流與負(fù)偏壓漏電流的比值達(dá)到近40倍,且起源于一種新穎的整流機(jī)制。同時