基于Heck偶合反應(yīng)的POSS基雜化多孔聚合物的制備及其在水處理中的應(yīng)用研究.pdf

1、隨著經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展，水污染已經(jīng)成為嚴(yán)重的問(wèn)題，其中有機(jī)染料和重金屬離子對(duì)水環(huán)境的污染尤為突出。目前吸附技術(shù)已經(jīng)引起了巨大關(guān)注，設(shè)計(jì)合成高效、高吸附量的吸附劑應(yīng)用于水環(huán)境的修復(fù)具有非常重要的意義。多孔有機(jī)聚合物具有高比表面積、低質(zhì)量密度、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定和易功能化等優(yōu)勢(shì)，在水修復(fù)中是非常有應(yīng)用前景的吸附劑。POSS基有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化多孔聚合物是一類含有籠型倍半硅氧烷的雜化多孔聚合物。其高比表面積、結(jié)構(gòu)中大量的籠型Si-O-Si結(jié)構(gòu)，非常有利于和廢水

2、中的無(wú)機(jī)重金屬離子（如汞、鉛等）和有機(jī)污染物染料發(fā)生相互作用，并且其結(jié)構(gòu)中亦可引入功能有機(jī)基團(tuán)，從而進(jìn)一步促進(jìn)和污染物分子之間的作用達(dá)到良好的吸附去除效果?；诖?，設(shè)計(jì)合成POSS基雜化多孔聚合物并應(yīng)用于水環(huán)境的修復(fù)具有十分重要的意義和應(yīng)用價(jià)值。本論文主要內(nèi)容如下:
　　1、選用含雜原子的富電子雜環(huán)化合物2,5-二溴噻吩和具有剛硬結(jié)構(gòu)的多官能度八乙烯基POSS(OVS)通過(guò)Heck偶合反應(yīng)，以NaHCO3作為酸吸收劑成功制備了噻吩

3、功能化的POSS基雜化多孔聚合物THPP。研究結(jié)果表明，THPP的比表面積(SBET)和孔體積(Vtotal)分別高達(dá)915 m2 g-1和1.61 cm3 g-1，其孔結(jié)構(gòu)為微-介孔共存的多級(jí)孔結(jié)構(gòu)。在273K/1bar時(shí)對(duì)二氧化碳具有良好的吸附，吸附量為5.1 wt％（1.16 mmol g-1）。該雜化多孔聚合物對(duì)毒性有機(jī)染料羅丹明B(RB)和亞甲基藍(lán)(MB）的最大吸附量分別高達(dá)1402 mg g-1和862 mg g-1，這一數(shù)

4、值大于目前大多數(shù)吸附劑;并且它對(duì)水溶液中的染料具有非常快的吸附速率。此外雜化多孔聚合物對(duì)重金屬離子也有非常好的吸附性能，例如對(duì)銀離子和汞離子的最大吸附量分別為75.5 mg g-1和47.2 mg g-1。更為重要的是，它可以同時(shí)有效的去除水中多種污染物并且具有良好的的再生循環(huán)性能。這些結(jié)果表明了POSS基雜化多孔聚合物在廢水處理中有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
　　2、選用含氟單體1，4-二溴四氟苯和OVS為構(gòu)筑單元，通過(guò)Heck偶合反應(yīng)分

5、別以碳酸氫鈉和三乙胺作為酸吸收荊，得到了兩種雜化多孔聚合物FHPP-1和FHPP-2。其中FHPP-1的表面積為602 m2 g-1，孔徑分布為多級(jí)孔，含氟量23 wt％(接近于理論計(jì)算值25 wt％); FHPP-2的表面積為325 m2 g-1，孔結(jié)構(gòu)為微孔結(jié)構(gòu)，幾乎不含氟(0.37 wt％)。在273K/1bar時(shí)，F(xiàn)HPP-1和FHPP-2對(duì)二氧化碳的吸附量分別為3.24 wt％(0.74 mmol g-1)和2.67 wt％(