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文檔簡介
1、本文通過LiTCNQ/LiDMTCNQ/LiDETCNQ(TCNQ=7,7,8,8-tetracyano-p-quinodimethane,DMTCNQ=2,5-dimethyl-7,7,8,8-tetracyano-p-quinodimethane,DETCNQ=2,5-diethyl-7,7,8,8-tetracyano-p-quinodimethane)和LnCl3-nH2O反應合成了三個系列TCNQ及其烷基衍生物稀土配合物[Ln
2、2(TCNQ)4(H2O)10(EtOH)2]-[2TCNQ]·xH2O[Ln=La(1,x=5),Pr(2,x=3)]、[Ln2(TCNQ)4(H2O)12]-[2TCNQ]·yMeOH·zH2O[Ln=Ce(3,y=1,z=3),Nd(4,y=2,z=4),Sm(5,y=2,z=3)]、[Ln2(TCNQ)4(H2O)10][2TCNQ]·yH2O[Ln=Gd(6,w=6),Dy(7,w=5)]、[Ln(TCNQ)2(H2O)6][
3、TCNQ]·H2O·MeOH[Ln=Er(8),Lu(9)]、[Ln(DMTCNQ)2-(H2O)7][DMTCNQ][Ln=La(10),Pr(11)]、[Ln(DMTCNQ)2(H2O)6(CH3OH)]-[DMTCNQ]·4H2O[Ln=Gd(12),Dy(13)]、[Ln(DMTCNQ)2(H2O)6]-[DMTCNQ]·H2O·CH3OH[Ln=Er(14),Lu(15)]、[Ln(DETCNQ)(H2O)8]-[2DETCN
4、Q]·2H2O[Ln=La(16),Pr(17)]、[Ln(DETCNQ)(H2O)7][2DETCNQ][Ln=Gd(18),Dy(19)]和[Ln(DETCNQ)(H2O)7][2DETCNQ]·5H2O[Ln=Er(20),Lu(21)]。
通過X-射線單晶衍射分析確定了1-10、12和18的分子結(jié)構(gòu)。1-10、12和18均為離散的離子化合物。1-7的陽離子是二聚的,而8-10、12和18的陽離子是單核的。在1-7中
5、,三個TCNQ-自由基負離子與稀土離子配位。在8-10和12中,兩個TCNQ-或DMTCNQ-自由基負離子與稀土離子配位。在18中,僅一個DETCNQ-自由基負離子與稀土離子配位。
分子磁性研究表明1-9中存在TCNQ-自由基負離子間的π-π反鐵磁相互作用。斯塔克能級的熱滅絕影響著2和8的磁行為。去溶劑前后,6顯示了從磁無序到4K磁有序的磁性轉(zhuǎn)換。7的順磁中心間存在鐵磁耦合。12和18的自旋載體間存在反鐵磁相互作用。
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