多元助催化甲醇羰化制甲酸甲酯的研究.pdf

1、該文對(duì)多元助催化體系下,甲醇羰基合成甲酸甲酯進(jìn)行研究.針對(duì)在單一甲醇鈉催化劑體系下催化劑活性不高、易失活、壽命短的原因,考察了在不同催化體系下各組分的不同配比對(duì)羰化反應(yīng)的影響,確定了最佳的催化劑體系,對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討,并對(duì)中試實(shí)驗(yàn)提出了改進(jìn)和優(yōu)化建議.在反應(yīng)溫度80℃、CO分壓3.0MPa、主催化劑甲醇鈉濃度0.4mol/L,助催化劑濃度2mol/L下,通過(guò)混合助催化劑A、B和C,形成不同配比的二元AB、BC、AC助催化體系和ABC

2、三元助催化體系,分別考察不同助催化體系對(duì)甲醇羰基化合成甲酸甲酯反應(yīng)的影響,確立在每一體系下的最佳配比.得出在二元助催化體系中,A:B=1:1時(shí)的催化效果最佳,甲醇單程轉(zhuǎn)化率可達(dá)73％,是一元單獨(dú)以A作助催化劑時(shí)的1.58倍;催化劑壽命可以延長(zhǎng)到325分鐘,是一元體系的2.2倍.在三元助催化體系下,甲醇單程轉(zhuǎn)化率可達(dá)到74.6％,是一元單獨(dú)以A作助催化劑時(shí)的1.6倍,催化劑壽命是一元的2.48倍,比二元助催化劑的壽命更長(zhǎng),活性更高.該文通

3、過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析,對(duì)催化劑的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討,分析了催化劑失活的原因,并說(shuō)明了助催化體系的催化作用.助催化劑的加入有助于保護(hù)溶液中CH<,3>O:<'->的活性,助催化劑在一定量下有最佳的助催化效果,當(dāng)加入助催化劑的量較少時(shí),助催化作用表現(xiàn)不充分;當(dāng)助催化劑超過(guò)一定量時(shí),實(shí)際上對(duì)反應(yīng)起抑制作用,而使反應(yīng)速率降低.通過(guò)研究各催化體系下時(shí)空收率與時(shí)間的關(guān)系,對(duì)凈化黃磷尾氣合成MF中試工藝提出了優(yōu)化建議.適宜的反應(yīng)溫度是80℃,壓力為3.8