2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、近年來,大氣中二氧化碳(CO2)濃度不斷升高,全球變暖,引發(fā)了冰川融化、極端天氣增多、海平面上升等一系列自然災害,破壞了生態(tài)平衡,也給人類社會造成了巨大的經(jīng)濟損失。節(jié)能減排越來越多地引起人們的關(guān)注,清潔高效的天然氣成為目前調(diào)整能源結(jié)構(gòu)的重要選擇。脫除天然氣中的CO2,既能提高能量密度,又能減少設(shè)備腐蝕。天然氣脫碳技術(shù)已經(jīng)成為研究者關(guān)注的熱點領(lǐng)域,其中使用納米多孔材料吸附存儲CO2被認為是碳捕獲的有效途徑之一。CO2分子具備四矩極結(jié)構(gòu),C

2、H4則是非極性分子,因此增加孔壁表面的極性官能團可以提高材料的CO2吸附量和CO2/CH4選擇性。金屬有機骨架(Metal-Organic Frameworks:MOFs)材料中裸露的金屬位點具有D軌道,具備很強的極性,能夠增強孔壁的電場域,提升多孔材料對CO2分子的吸附作用,不過此類材料的水熱穩(wěn)定性一般較差,限制了它的應用。共價有機聚合物(Covalent Organic Polymers,簡稱COPs)材料是一類通過共價鍵連接的新型

3、多孔有機材料,具有較大的比表面積和孔容、剛性的骨架結(jié)構(gòu)和非常好的水熱穩(wěn)定性,其孔結(jié)構(gòu)和表面官能團都能進行精確地調(diào)控和修飾,在氣體存儲、熒光、藥物運輸、催化等方面有著廣泛的研究和應用。向COPs中摻雜金屬元素,既可以保證材料的穩(wěn)定性,又能提高碳捕獲的能力,不過目前這方面的報道比較少。本文提出,通過Yamomato-type Ullmann偶聯(lián)反應,使用不同配體分子制備了兩種COPs材料,分別在制備的前后階段進行了非貴金屬元素的摻雜,并研究

4、了此類材料在天然氣脫碳方面的應用。本文的主要內(nèi)容及創(chuàng)新點為:
  1.金屬離子以配位鍵的形式結(jié)合到單體5,10,15,20-四(4-溴聯(lián)苯)卟啉中,形成金屬摻雜的有機配體。單體偶聯(lián)形成共價有機聚合材料,再經(jīng)過碳化處理,即可得到非貴金屬摻雜的多孔石墨碳材料,本次探究成功制備了鐵(Fe)、鈷(Co)、錳(Mn)三種金屬摻雜的多孔材料。ICP-AES表征表明三種樣品中的金屬含量在10%左右,其中C-COP-P-Mn中錳元素的含量達到了1

5、1.35%。HTEM、PXRD和XPS表征結(jié)果,這些金屬組分屬于典型Mn7C3(013;ICSD75-1498)。我們采用理想吸附溶液理論(IAST)計算多孔石墨碳對混合氣體(CO2/CH4=15/85)的吸附選擇性,在T=298K,P=1bar和12bar時,C-COP-P-Mn的吸附選擇性分別達到6.3和11.4。同時,我們使用密度泛函理論(DFT)計算了CO2與石墨碳中金屬位點之間的相互作用,進而解釋了三種石墨碳對混合氣體的選擇性

6、排布順序,該材料可應用于天然氣中二氧化碳的脫除。
  2.通過Yamomato-type Ullmann偶聯(lián)反應,以四溴四苯基甲烷為單體,合成了具有三維空間結(jié)構(gòu)的多孔芳香骨架(Porous Aromatic Frameworks:PAFs)材料。對該材料進行磺酸化處理,后與金屬鹽反應得到非貴金屬修飾的共價有機聚合材料。本次探究以后修飾的方法制備了鈷(Co)摻雜的多孔吸附材料。FTIR證明了SO3-官能團的存在,XPS和ICP-AM

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