CO-,2-電化學還原制取CO的研究.pdf

1、在密閉空間的生存系統(tǒng)中，不僅要求分離去除CO2，還要求提供充足的O2以保證工作人員的正常生活和工作。為了能在密閉空間的生存系統(tǒng)中分離去除CO2，擬利用燃料電池技術，一步實現(xiàn)CO2向代氫燃料CO的轉化。本論文以Pb片為工作電極，石墨棒為對電極.銀-氯化銀電極為參比電極，主要研究了不同溫度和壓力下，水溶劑(0.5mol/LKHCO3溶液)和非水溶劑（0.1mol/LKOH+甲醇溶液）中CO2電化學還原制取CO的陰極還原行為。
　　

2、實驗系統(tǒng)研究了溫度、壓力、電解電位等因素對目標還原產(chǎn)物CO的法拉第效率的影響。還原結果表明：在本實驗條件下，低溫和較正的電解電位有利于CO的生成；當CO2壓力小于0.4MPa時，CO的法拉第效率隨壓力增加明顯增大；當壓力大于0.4MPa時，這種增加幅度趨于平緩。最佳實驗條件下，在0.5 mol/LKHCO3溶液中，CO的最大法拉第效率為19.8％(反應條件為常溫、1.2MPa、電解電位-0.5V)；在0.1mol/LKOH+甲醇溶液中，

3、CO的最大法拉第效率為13.9％(反應條件為常溫、1.2MPa、電解電位-0.6V)。
　　 在研究的電解電位范圍內(nèi)，討論了不同溫度和壓力下過電位對CO2電化學還原為CO的局部電流密度(PCD)的影響。結果表明，過電位與生成CO的局部電流密度的對數(shù)值成線性關系，符合塔菲爾公式.塔菲爾曲線表明CO2電化學還原為CO的電極反應不受傳質(zhì)限制。最后對CO2還原的電極反應過程動力學進行了初步研究，計算結果表明：在0.5mol/LKHCO3

4、溶液中，CO2電化學還原為CO的反應值（(?)lgj0/(?)lgPCO2）為0.2966，陰極反應級數(shù)為0.385；在0.1mol/LKOH+甲醇溶液中，CO2電化學還原為CO的反應值（(?)lgj0/(?)lgPCO2）為0.4861，陰極反應級數(shù)為0.574。反應級數(shù)為非整數(shù)，表明反應很復雜，具體反應歷程有待進一步深入研究。
　　 本實驗對CO2電化學還原轉化為CO的最佳工作條件和電極反應動力學進行探討和研究，以期為潛艇和