Cu(100)表面Cu的原子擴(kuò)散、構(gòu)型演變和薄膜脈沖沉積的模擬.pdf

1、本文通過對Cu原子在Cu(100)表面的擴(kuò)散、Cu原子島在Cu(100)表面的構(gòu)型演化以及Cu薄膜的二維Monte Carlo脈沖沉積的模擬，研究與Cu薄膜在Cu(100)表面沉積初期相關(guān)的微觀動(dòng)力學(xué)過程。
　　先構(gòu)造了一個(gè)由4×4×5個(gè)Cu原子組成的超晶胞、并采用周期性邊界條件來模擬Cu(100)襯底表面，計(jì)算了在Cu(100)表面的不同構(gòu)型中活躍Cu單原子的擴(kuò)散勢壘，在此基礎(chǔ)上對Cu(100)表面眾多的原子構(gòu)型提出了一種新的分

2、類方法，分析了構(gòu)型中其它原子對活躍原子勢壘的影響，包括Cu-Cu鍵的斷裂和形成及其斷裂和形成形式、ledge的存在與否等，還把各個(gè)亞類的勢壘進(jìn)行了參數(shù)化回歸分析。模擬和計(jì)算結(jié)果表明，本文所提出的分類方法簡明、直觀，并能很好地區(qū)分與活躍原子距離不同的原子對活躍原子勢壘的不同影響。
　　考察了超晶胞弛豫的兩種方式，即電子弛豫和彈性弛豫，對于超晶胞能量的影響，研究表明電子弛豫對于超晶胞能量的影響大于彈性弛豫的影響。還以0-0構(gòu)型為代表分

3、析了超晶胞弛豫導(dǎo)致的原子相對于完整晶體的位移，發(fā)現(xiàn)原子的位移與活躍Cu原子的距離有關(guān)，距離越近，弛豫后的原子位置變化就越大。
　　對于各種原子構(gòu)型在襯底溫度為300 K時(shí)的演化和穩(wěn)定性的分析顯示，盡管一個(gè)原子構(gòu)型的所有原子只要其配位數(shù)不為四都有可能擴(kuò)散，但由于這些原子的擴(kuò)散勢壘并不相同，只有其中某些擴(kuò)散類型才有較大的概率發(fā)生，這些擴(kuò)散決定著構(gòu)型的演化趨勢。演化分析表明，Cu原子更容易向形成配位數(shù)比較高的位置擴(kuò)散。在300 K下，三

4、角型三原子島和致密四原子島是比較穩(wěn)定的構(gòu)型。
　　選擇了Cu原子數(shù)從2～30不等的原子島的若干構(gòu)型，模擬Cu原子島在大小為10000×10000的Cu(100)表面的擴(kuò)散和構(gòu)型演化過程，分別計(jì)算了在300、400、500和600 K溫度時(shí)這些原子島的擴(kuò)散系數(shù)以及其它擴(kuò)散參數(shù)。模擬結(jié)果顯示，對于相同原子數(shù)的原子島，雖然構(gòu)型不一樣，但演化的最終構(gòu)型相差不大，各且個(gè)構(gòu)型下的擴(kuò)散系數(shù)都在同一量級，對數(shù)擴(kuò)散系數(shù)差別很小;在同一溫度下，一般來

5、說，小島比大島擴(kuò)散系數(shù)大，容易擴(kuò)散，但溫度較高時(shí)擴(kuò)散系數(shù)并非隨原子數(shù)的增加而單調(diào)減小;對于同一種原子島，濕度越高，其擴(kuò)散系數(shù)越大，且原子島的最終位置之間的差異增大。
　　模擬的結(jié)果還表明，在溫度較低時(shí)，原子數(shù)大于3的原子島即使最初的構(gòu)型不一樣，但最終都會(huì)形成比較致密的構(gòu)型，而溫度升高時(shí)原子島的最終構(gòu)型將不再保持一致，原子島也有可能分解，且溫度越高，分解的概率越大;當(dāng)原子數(shù)量增加到一定程度時(shí)，原子島的擴(kuò)散系數(shù)將趨于穩(wěn)定。
　　

6、用Monte Carlo方法模擬了不同溫度和不同沉積強(qiáng)度下Cu原子在Cu(100)表面的二維脈沖沉積擴(kuò)散過程，其中以具有周期性邊界的100×100 Cu(100)表面為襯底。對于溫度為600 K、低強(qiáng)度（100個(gè)原子）的單次脈沖沉積及隨后的擴(kuò)散過程的模擬表明，在脈沖沉積后很短時(shí)間內(nèi)單個(gè)原子的數(shù)量急劇減小，Cu原子在擴(kuò)散中和其它原子迅速聚合形成Cu原子島，Cu原子島經(jīng)過擴(kuò)散和其它原子島融合為大島，原子島的數(shù)量逐漸減少;不過大島擴(kuò)散系數(shù)較小

7、，擴(kuò)散很慢，經(jīng)過較長的時(shí)間才能融合;此外，由于島中Cu原子的擴(kuò)散，大島也會(huì)發(fā)生變型，也可能會(huì)因?yàn)閸u邊沿的Cu原子脫附而分解為小島。
　　多脈沖沉積的模擬結(jié)果表明，不同溫度和不同沉積強(qiáng)度下的擴(kuò)散過程差別較大;當(dāng)沉積強(qiáng)度增大時(shí)，原子島的平均尺寸增大，同時(shí)各島之間的差異也增大;每一次沉積之后原子島的數(shù)量迅速減少，溫度越高，沉積強(qiáng)度越大，則原子島數(shù)目減少得越快，而原子島的平均尺寸隨脈沖沉積次數(shù)的增加而增大;溫度較低時(shí)，Cu原子擴(kuò)散能力不強(qiáng)

8、，只在初始位置附近擴(kuò)散遇到其它原子聚合形成原子島，所以原子島的尺寸一般較小，形成的原子島的數(shù)量較多;隨著溫度的升高，Cu原子和原子島擴(kuò)散能力增強(qiáng)，可以擴(kuò)散到較遠(yuǎn)的位置，容易和其它原子聚合或者與其它原子島融合，島的數(shù)量不斷減少，尺寸逐漸增大，當(dāng)沉積的覆蓋度增加時(shí)，可能會(huì)形成幾個(gè)很大的島。
　　通過計(jì)算Cu(100)表面Cu原子勢壘、分析原子構(gòu)型演化、模擬Cu(100)表面原子島的擴(kuò)散以及Cu(100)表面Cu膜脈沖沉積，有助于了解與