2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本論文重點關(guān)注催化反應(yīng)過程的模型設(shè)計。通過催化模型的建立、活性提升規(guī)律的總結(jié)與分析,從而推導(dǎo)出催化劑性能提升的改性方法。通過改性方法的實施,進而達到催化劑性能提升的目的。論文中,依照催化材料的本征活性,將催化材料分為貴金屬替代物催化材料及貴金屬催化材料?;诖呋牧系姆N類,設(shè)計了兩類催化反應(yīng)過程的模型,產(chǎn)生了兩類催化劑性能提升的改性方法:活性位點性質(zhì)調(diào)控法及活性位點數(shù)量調(diào)控法。其中活性位點性質(zhì)調(diào)控法為對催化劑晶體或表面進行化學(xué)改性,以改

2、變活性組分的化學(xué)組成,最終達到調(diào)節(jié)催化材料本征催化活性的方法?;钚晕稽c數(shù)量調(diào)控法為在不改變活性組分化學(xué)組成的基礎(chǔ)上,通過活性位點數(shù)目的調(diào)節(jié),達到調(diào)控催化材料性能的方法。由于貴金屬替代物催化劑的催化活性有進一步提升的空間,因此選用活性位點性質(zhì)調(diào)控法提升催化劑的本征活性。貴金屬催化劑由于其本征活性較高,選用活性位點數(shù)量調(diào)控法改變催化劑的催化性能。在本文中,我們選取Ni2P催化劑作為貴金屬替代物催化劑的代表,AuCl3催化劑作為貴金屬催化劑的

3、代表,分別對以上兩種催化劑建立催化模型,進而對催化劑進行活性位點性質(zhì)及數(shù)量的調(diào)控。最終,分別通過催化加氫及乙炔氫氯化反應(yīng)驗證催化模型的真實性及調(diào)控方法的可行性。
  在 Ni2P催化劑的研究中,重點設(shè)計催化劑在催化加氫領(lǐng)域的模型。首先,通過理論建模,將催化劑的氫化能力歸結(jié)為氫元素從氫分子轉(zhuǎn)變?yōu)榛钚詺湓拥哪芰?。根?jù)理論計算結(jié)果可知:催化劑的氫化活性與氫原子吸附在催化劑表面時兩者之間的相互作用力密切相關(guān)。根據(jù)此理論結(jié)果,推導(dǎo)出一種能

4、夠使得催化劑氫化活性提升的方法,該方法為:在保持催化劑金屬性的前提下,在催化劑晶體內(nèi)部或晶體表面引入與活性位點相比電負性較高的元素,以改變催化劑活性位點的性質(zhì),從而提高催化劑的氫化能力。通過方法的實施,制得了晶體改性及表面改性的Ni2P催化劑。根據(jù)材料表征,驗證制備的材料為擬合成的催化劑后,將材料進行催化加氫反應(yīng)活性評價。在以水合反應(yīng)為氫化反應(yīng)的評價中,晶體改性的Ni2P催化劑具有在常溫常壓下水合氫氣與氧氣的能力。在以加氫脫硫為氫化反應(yīng)

5、的評價中,表面改性Ni2P催化劑的氫化活性提升至原Ni2P催化劑的22.1倍。以上氫化活性的提升,證實了Ni2P催化劑模型的真實性以及活性位點性質(zhì)調(diào)控法的可行性。
  在AuCl3催化劑的模型設(shè)計中,重點關(guān)注改性前后AuCl3催化劑活性位點數(shù)目的變化以及催化反應(yīng)中活性位點數(shù)目的穩(wěn)定性。首先,以文獻報道的數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),對AuCl3在載體表面的組成與存在狀態(tài)進行理論推導(dǎo),確立并驗證了“被載體錨定的Au3+”以及“金團簇”的組成與存在形式

6、。根據(jù)以上結(jié)論,建立了AuCl3催化劑的制備過程以及失活過程模型,并以公式的形式描述兩個過程中涉及的反應(yīng)。明確了“被載體錨定的Au3+”為催化劑的活性中心;“金團簇”為催化劑的惰性組分;惰性組分與活性中心的相互作用導(dǎo)致活性中心數(shù)量減少,惰性組分顆粒度增大。由此,推導(dǎo)出一種使得催化劑活性提升以及一種使得催化劑失活速率降低的方法。具體方法為:降低催化劑的負載量有助于活性中心數(shù)量的增加,從而提高催化劑的反應(yīng)活性;催化劑載體改性有助于調(diào)控惰性組

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