靈敏伏安傳感器的構(gòu)筑及其在藥物分析中的應(yīng)用.pdf

1、目前，電化學(xué)分析方法作為重要的分析測試手段，在許多研究領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用與發(fā)展。而化學(xué)修飾電極，是電化學(xué)分析領(lǐng)域進行研究、應(yīng)用與發(fā)展的最為重要的工具，它在提高電極的靈敏度、選擇性、穩(wěn)定性等方面具有其獨特的優(yōu)越性。對電分析化學(xué)來說，在方法學(xué)上，近年來暫無新的方法誕生，所以人們的注意力主要集中在新的化學(xué)修飾電極的構(gòu)筑，以提高其伏安傳感的靈敏度和選擇性。為了獲得性能優(yōu)異的修飾電極，人們采用了許多新的材料和電極修飾技術(shù)?；诖怂悸?，我們主要采

2、用了如氨基酸、石墨烯、氧化石墨烯、碳納米管等作為電極修飾材料，構(gòu)筑了系列化學(xué)修飾電極以期改善其伏安傳感的靈敏度、選擇性和穩(wěn)定性，并將之應(yīng)用于重要藥物分子的分析檢測。論文主要包括以下幾個方面的研究工作：
　　(1)化學(xué)修飾電極的構(gòu)筑與表征
　　對電極進行電化學(xué)處理會改變電極表面的微觀結(jié)構(gòu)和表面元素分布狀態(tài)，因此，我們研究了通過電化學(xué)處理的方法在電極表面引入含氧官能團之后，電極界面的電化學(xué)性能的變化以及表面基團變化。之后，以氨基

3、酸、石墨烯、聚合物 Nafion為修飾材料，采用電化學(xué)聚合、滴涂或兩者結(jié)合的方法，制備一系列基于聚氨基酸、聚氨基酸/石墨烯、石墨烯-Nafion修飾電極，并對這些修飾電極進行電化學(xué)性能和表面形貌的表征，分析不同的修飾材料對電極界面的電化學(xué)性能的影響情況。最后，以化學(xué)氧化法制備了氧化石墨烯，并采用原位電化學(xué)還原的方法制備了電化學(xué)還原氧化石墨烯修飾電極和電化學(xué)還原碳納米管摻雜的氧化石墨烯修飾電極，對電極界面進行表面形貌和電化學(xué)表征，初步比較

4、了不同碳材料的電子傳遞性能差異。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：玻碳電極表面含氧、含氮官能團的引入阻礙了探針鐵氰化鉀在電極表面的電子傳遞，而修飾在電極表面的石墨烯、碳納米管等碳材料則能加速探針在電極表面的電子傳遞。
　　(2)修飾電極在藥物分析中的應(yīng)用
　　構(gòu)建修飾電極的目的主要是為了提高工作電極伏安傳感的靈敏度、選擇性和穩(wěn)定性，進而實現(xiàn)它們的分析應(yīng)用。因此，我們詳細研究了電活性藥物分子在上述系列修飾電極上的電化學(xué)行為，并采用不同的電化學(xué)方法進行

5、分析測定應(yīng)用。首次探索了在電化學(xué)處理玻碳電極上中藥活性成分藥根堿的電化學(xué)行為，并研究了其電極反應(yīng)機理，建立了中藥金果欖中藥根堿的電化學(xué)分析方法，為中藥活性成分的分析測定提供一種新的分析方法；在充分研究了聚氨基酸、聚氨基酸/石墨烯、石墨烯-Nafion修飾電極界面的制備及表征的基礎(chǔ)上，嘗試將其分別應(yīng)用于重要藥物分子槐定堿、巖白菜素、可待因的電化學(xué)行為研究，以及實際樣品中的分析測定；在比較了不同碳材料的電子傳遞性能差異的之后，將原位電化學(xué)還

6、原氧化石墨烯修飾電極和原位電化學(xué)還原碳納米管摻雜的氧化石墨烯修飾電極應(yīng)用于嗎啡、秦皮乙素、虎杖苷等藥物的電化學(xué)分析測定，進一步拓展了石墨烯基修飾電極在藥物分析方面的應(yīng)用前景。
　　結(jié)果表明，盡管電極表面修飾的含氧、氮官能團和聚合物阻礙了探針鐵氰化鉀在電極表面的電子傳遞，相比裸玻碳電極，以上相應(yīng)修飾電極對研究對象的電化學(xué)響應(yīng)、選擇性均有顯著的提高，進而提高了它們檢測的靈敏度和準確性，并成功應(yīng)用于實際樣品的分析測定；而作為具有優(yōu)異的電