Co3Mo3N催化劑的優(yōu)化、表征及其費(fèi)托性能評(píng)價(jià).pdf

1、費(fèi)托合成反應(yīng)從第一次被德國化學(xué)家German chemists Franz Fischer和Hans Tropsch報(bào)道到現(xiàn)在，已經(jīng)有一百多年的歷史，傳統(tǒng)費(fèi)托合成催化劑的研究取得了很大的進(jìn)展。在當(dāng)前全球能源需求日益增長和環(huán)境問題日益嚴(yán)重的大背景下，研究新型高選擇性、打破Anderson-Schulz-Flory分布機(jī)制的催化劑一直是研究熱點(diǎn)。雙金屬氮化物Co3Mo3N在費(fèi)托性能評(píng)價(jià)中表現(xiàn)出極高的反應(yīng)活性及穩(wěn)定性，有成為良好FT催化劑的前

2、景。本文的主要工作是在本實(shí)驗(yàn)室前期工作基礎(chǔ)上對(duì)Co3Mo3N催化劑進(jìn)一步優(yōu)化，提高C5+產(chǎn)物的選擇性，降低CH4選擇性。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴篩選出Zr、La、Mn作為優(yōu)化Co3Mo3N的助劑，并設(shè)計(jì)不同的方法制備出摻雜型Co3Mo3N。通過XRD、XPS、SEM、HRTEM、EDS等表征分析摻雜前后的變化，評(píng)價(jià)對(duì)比其費(fèi)托反應(yīng)性能，以及反應(yīng)前后催化劑的變化，并篩選出Zr為優(yōu)化效果最好的助劑。⑵制備出合適孔徑的SBA-15載體

3、，并用固相合成法和等體積浸漬法分別制備不同的負(fù)載型Co3Mo3N催化劑。通過XRD、BET、SEM、HRTEM、EDS等表征對(duì)比分析，并對(duì)其分別進(jìn)行了費(fèi)托性能評(píng)價(jià)，得出固相合成法優(yōu)于浸漬法制備的催化劑，對(duì)反應(yīng)前后的形貌結(jié)構(gòu)變化也進(jìn)行了考察。⑶結(jié)合NH3-TPR質(zhì)譜曲線和不同溫度下氮化Co3Mo3N的XRD譜圖，闡明了Co3Mo3N分兩步的形成過程，并用XPS技術(shù)對(duì)其內(nèi)部Co、Mo元素的價(jià)態(tài)含量進(jìn)行了分析，對(duì)Co3Mo3N的性質(zhì)進(jìn)行了進(jìn)一