二維超晶格光學(xué)性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、石墨烯（Graphene）自從被成功制備出以來，因?yàn)槠鋼碛袃?yōu)越的性能和廣闊的應(yīng)用前景從而引起了廣泛的研究，為了更好地拓展石墨烯的應(yīng)用，在室溫下調(diào)控石墨烯的帶隙是非常必要的。石墨烷和單層的氮化硼（BN）與石墨烯有著相似的晶格常數(shù)，他們都是寬帶隙的半導(dǎo)體，當(dāng)他們與石墨烯構(gòu)成的復(fù)合系統(tǒng)如石墨烯/石墨烷超晶格（GG’SLs）和石墨烯/BN超晶格(GBNSLS)都可以有效的調(diào)控體系的帶隙。制備混合體系超晶格是一種非常有效的方法調(diào)控本征石墨烯的光電

2、子性質(zhì)，為了進(jìn)一步拓展該類材料的應(yīng)用，本文系統(tǒng)的考察了鋸齒形GG’SLs和GBNSLS的光學(xué)特征及在該系統(tǒng)中表現(xiàn)出的光學(xué)各向異性，并取得了以下幾個(gè)結(jié)論：
　　（1）吉布斯自由能的計(jì)算結(jié)果顯示隨著超晶格寬度的增加，吉布斯自由能在降低，結(jié)構(gòu)越來越穩(wěn)定，對(duì)于固定整個(gè)超晶格寬度為14條鏈的情況，我們發(fā)現(xiàn)隨著石墨烷的寬度增加越結(jié)構(gòu)變得更加穩(wěn)定。GG’SLs超晶格結(jié)構(gòu)，光學(xué)介電常數(shù)結(jié)果顯示：在高能量窗口，在E//Z這個(gè)方向有兩個(gè)非常明顯的峰值

3、，分別在7.0 eV和13.0 eV附近對(duì)應(yīng)著σ-π*的躍遷，在E//X和E//Y兩個(gè)方向都有一個(gè)明顯的峰值出現(xiàn)在大約11.0 eV附近對(duì)應(yīng)于σ-σ*的躍遷，隨著超晶格寬度的增加以上所有的峰值都慢慢往低能量方向移動(dòng)。在低能量窗口，在E//X和E//Y兩個(gè)方向有很明顯的光學(xué)各項(xiàng)異性，對(duì)于E//X和E//Y這個(gè)兩個(gè)方向的全部峰值都對(duì)應(yīng)著π-π*躍遷。在介電常數(shù)的基礎(chǔ)上用一個(gè)單位的入射光子能量通過經(jīng)典的電磁波理論，計(jì)算得到了所有GG’SLs超

4、晶格的吸收率、透射率、反射率以及極化率，結(jié)果表明，在低能量窗口表現(xiàn)出了兩步吸收，首先出現(xiàn)X方向的吸收，隨后再出現(xiàn)Y反向的吸收，對(duì)于所有的超晶格系統(tǒng)，吸收在兩個(gè)方向上都比較弱，低于3％。對(duì)于所有的超晶格結(jié)構(gòu)透射非常的強(qiáng)，基本都超過了95％，透射極化率都低于1％。雖然對(duì)所有的超晶格系統(tǒng)反射非常的低，大概在1％左右，但是非常有趣的是反射極化率非常的高，超過了80％，甚至達(dá)到了100％，該結(jié)果表明該類超晶格是制備高極化弱光子源的優(yōu)選材料。

5、>　?。?）我們計(jì)算了石墨烯和氮化硼超晶格（GBNSLs）系統(tǒng)的吉布斯自由能，能帶和分態(tài)密度等電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)。從吉布斯自由能結(jié)果來看除了1Gr-1BN，1Gr-1BN-1Gr-1NB的吉布斯自由能相對(duì)較大，隨著超晶格寬度的增加吉布斯自由能在降低，且非對(duì)稱體系的吉布斯自由能比對(duì)稱系統(tǒng)的要低。能帶結(jié)果顯示，所有超晶格的帶隙都低于1.60eV。對(duì)所有的GBNSLs結(jié)構(gòu)，我們計(jì)算的光學(xué)介電常數(shù)結(jié)果表明，無論在E//X(E//Y)和E//Z，還是E

6、//X和E//Y都表現(xiàn)出了很明顯的光學(xué)各項(xiàng)異性。對(duì)擁有對(duì)稱結(jié)構(gòu)的iGr–jBN-iGr-jNB體系，當(dāng)石墨烯和BN的寬度為奇數(shù)和偶數(shù)時(shí)，它們的光學(xué)性質(zhì)是完全不同的。在高能量窗口，E//Z這個(gè)方向有兩個(gè)明顯的峰值位對(duì)應(yīng)著σ-π*的躍遷。在E//X和 E//Y兩個(gè)方向一個(gè)明顯的峰，對(duì)應(yīng)著σ-σ*躍遷。在低能量窗口，所有的峰值對(duì)應(yīng)著π-π*的躍遷。當(dāng)一個(gè)單位的入射光子垂直于CBNSLs平面時(shí)，在低能量窗口區(qū)間吸收在X和Y兩個(gè)方向是不同的，尤其