催化濕式氧化法處理高濃度廢水催化劑的研究.pdf

1、該文研究工作為國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(863計(jì)劃)重大專項(xiàng)課題《濕式氧化催化劑和反應(yīng)器的研制和開發(fā)》(項(xiàng)目編號(hào):2002AA601260)的一部分.以高濃度有機(jī)廢水為研究目的和對(duì)象,以研制高效穩(wěn)定的新型催化劑為目標(biāo),研究了催化劑制備條件對(duì)催化劑性能的影響,以及催化反應(yīng)條件對(duì)催化劑性能的影響.在文獻(xiàn)調(diào)研的基礎(chǔ)上,從文獻(xiàn)報(bào)道的均相催化劑、負(fù)載型貴金屬催化劑、負(fù)載型銅系列催化劑等眾多的催化劑中,初步選定了稀土系列的催化劑,因?yàn)橄鄬?duì)前面提到的催

2、化劑,稀土系列催化劑具有穩(wěn)定性高、催化活性高以及價(jià)格便宜等優(yōu)點(diǎn),具有研究?jī)r(jià)值.活性組分選擇了Mn和Ce,制備方法選用共沉淀法.研究了活性組分配比、沉淀?xiàng)l件、老化條件、焙燒條件對(duì)催化劑性能的影響.并通過(guò)XRD分析、BET比表面積分析和孔結(jié)構(gòu)分析等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征.結(jié)果表明焙燒溫度是影響催化劑性能的主要因素.高溫時(shí),分解產(chǎn)物再結(jié)晶,得到一定的晶型、晶粒大小、孔結(jié)構(gòu)和比表面的催化劑,通過(guò)高溫下離子的熱遷移可能形成晶格缺陷,使催化劑具有活

3、性.但焙燒溫度過(guò)高時(shí),會(huì)產(chǎn)生晶體的燒結(jié)現(xiàn)象,氧化物的晶相顯示結(jié)晶度大大提高,平均孔徑有較大幅度的提高,導(dǎo)致孔體積和比表面積都急劇下降,催化活性大大降低.雖然金屬離子的溶出現(xiàn)象不明顯,但可以看出反應(yīng)溫度的升高會(huì)導(dǎo)致離子溶出量的增加,不同焙燒條件下形成的晶體的結(jié)構(gòu)特征也會(huì)造成離子溶出的程度不同.另外,催化劑活性組分配比,沉淀劑的類型等制備條件也不同程度地影響了催化劑的活性.該文還研究了催化濕式氧化反應(yīng)條件對(duì)濕式催化氧化效果的影響.結(jié)果表明,

4、反應(yīng)溫度顯著影響模擬廢水的濕式催化氧化效果.揮發(fā)酚、CODC,和TOC的去除率隨溫度升高明顯提高.催化濕式氧化中的氧分壓、催化劑的投加量、原水的CODCr濃度、原水的pH值均對(duì)原水的處理有很大的影響.處理效率是隨氧分壓、催化劑投加量的增加而增加的,隨原水CODcr濃度的增加而減小的.所以在選擇這些工藝參數(shù)時(shí),應(yīng)綜合考慮經(jīng)濟(jì)性和處理效率等多方面的因素做出合適的選擇.該課題研制的催化劑使用間歇式反應(yīng)釜處理模型廢水,能夠在較低的溫度下得到較高