1、廢水中的有機(jī)污染物不僅給人類生存環(huán)境帶來(lái)諸多問(wèn)題,也浪費(fèi)了有限的自然資源,如何去除并進(jìn)一步利用廢水中的有機(jī)污染物一直是環(huán)境工作者努力的一個(gè)方向。上世紀(jì)50年代發(fā)展起來(lái)的濕式氧化技術(shù)為廢水處理提供了一種全新的途徑,與傳統(tǒng)處理方法如焚燒法、生物法相比,濕式氧化更適用于處理毒性太大或濃度較小的廢水。迄今為止,發(fā)達(dá)國(guó)家已將濕式氧化視為未來(lái)污水二級(jí)處理的高新技術(shù)重點(diǎn)發(fā)展,涌現(xiàn)出多個(gè)濕式氧化污水處理的工業(yè)化裝置。隨著催化科學(xué)的發(fā)展,在濕式氧化過(guò)程中
2、加入催化劑,產(chǎn)生了催化濕式氧化(Catalytic Wet Oxidation CWO),催化濕式氧化降低了濕式氧化反應(yīng)中高溫高壓的反應(yīng)條件,其催化劑的研究更是目前濕式氧化技術(shù)研究的重點(diǎn)之一。
濕式氧化所用的催化劑根據(jù)其活性組分可以分為貴金屬催化劑和非貴金屬催化劑兩種,常用的載體有Al2O3,CeO2,TiO2、活性碳等。根據(jù)氧化劑不同可分為催化濕式空氣氧化(Catalytic Wet Air Oxidation CWA
3、O)和高級(jí)氧化(Advanced Oxidation ProcessAOPs)等,CWAO的氧化劑為氧氣或空氣,AOPs則以雙氧水、臭氧等為氧化劑。本文分別以CuO、MnO2、CuO-CeO2為活性組分,SiO2中空微球?yàn)檩d體,采用浸漬法制備了中空結(jié)構(gòu)催化劑;并以苯酚溶液為模擬廢水,進(jìn)行了催化濕式氧化和濕式過(guò)氧化實(shí)驗(yàn),考察了苯酚溶液的降解情況。論文的主要內(nèi)容包括:以正硅酸四乙酯為硅源,硝酸為水解催化劑,采用乳液/溶膠-凝膠法成功制備了S
4、iO2中空微球載體,并通過(guò)浸漬焙燒制各了中空球型非貴金屬催化劑,用SEM、XRD、TPR、氮?dú)馕矫摳降仁侄螌?duì)催化劑的結(jié)構(gòu)及形貌進(jìn)行了表征。
以CuO/SiO2和CuO-CeO2/SiO2為催化劑,在高壓反應(yīng)釜中對(duì)高濃度苯酚(COD=3000mg/L)模擬廢水進(jìn)行了濕式氧化處理,對(duì)反應(yīng)溫度,氧分壓,pH等條件分別進(jìn)行了單因素和正交實(shí)驗(yàn)考察,結(jié)果表明,中空微球負(fù)載氧化銅催化劑取得較好效果的反應(yīng)條件為:溫度175℃,催化劑用
5、量0.2g,氧分壓1.5MPa,在此條件下,COD去除率可以達(dá)到93.2％,溫度是影響該反應(yīng)過(guò)程的最主要因素。
以雙氧水為氧化劑,非貴金屬CuO/SiO2、MnO2/SiO2和CuO-CeO2/SiO2為催化劑,在常壓條件下對(duì)苯酚進(jìn)行了濕式過(guò)氧化反應(yīng),考察了溫度、反應(yīng)時(shí)間、雙氧水添加量對(duì)苯酚模擬廢水的實(shí)驗(yàn)室處理效果,發(fā)現(xiàn)CuO/SiO2催化劑對(duì)苯酚的催化濕式過(guò)氧化降解有較好的催化效果,在理論用量的雙氧水氧化條件下,就能取得