富氧條件下等離子體與催化活化協(xié)同脫除氮氧化物研究.pdf

1、以經(jīng)過篩選的具有較高低溫活性的自制CuZSM-5為催化劑,以汽油及柴油內(nèi)燃機(jī)廢氣中主要碳?xì)浠衔锝M分C<,2>H<,4>為還原劑,在富氧條件下,將具有可在低溫及大氣壓下操作的介質(zhì)阻擋放電技術(shù)引入催化反應(yīng)體系,對介質(zhì)阻擋放電和催化活化協(xié)同脫除氮氧化物過程進(jìn)行了研究,取得了一些有意義的結(jié)果.1.單獨使用等離子體直接脫除氮氧化物的研究表明,只有在無氧條件下(NO/N<,2>),NO才能被高效直接分解為N<,2>和O<,2>.C<,2>H<,4

2、>的加入(C<,2>H<,4>/NO/N<,2>),對NO分解活性影響不大,但對NO<,2>的生成有所抑制.2.在富氧條件(NO/O<,2>/N<,2>)及較高溫度(>300~350℃)下,將CuZSM-5放入介質(zhì)阻擋放電區(qū)脫除NO<,x>的研究表明,隨輸入反應(yīng)器中放電能量的增加,NO<,x>脫除率明顯下降.我們以N<,2>和O<,2>為原料氣,發(fā)現(xiàn)在350℃以上,高達(dá)百ppm的氮氧化物可通過沿CuZSM-5表面放電"超平衡"產(chǎn)生(N<

3、,2>與O<,2>合成NO的反應(yīng)是一吸熱反應(yīng),500℃下NO熱平衡產(chǎn)率小于5 ppm),并提出氮氧化物的生成極可能是等離子體放電在氣相產(chǎn)生的N原子和CuZSM-5表面活化吸附的O<,2>分子間反應(yīng)的結(jié)果.3.對NO/C<,2>H<,4>/O<,2>/N<,2>體系,在所篩選的金屬離子交換的分子篩催化劑和金屬氧化物催化劑中,發(fā)現(xiàn)只有具有較高低溫活性的催化劑才能與等離子體有效結(jié)合.4.采用不同方法,如電壓-電流波形、李薩如圖形、程序升溫脫附