等離子體催化低溫脫除氮氧化物和苯的研究.pdf

1、氮氧化物和苯是常規(guī)方法難脫除的兩種有代表性的氣相污染物。本論文采用等離子體催化技術，分別開展了“等離子體催化烴類低溫選擇還原氮氧化物”和“空氣中低濃度苯的等離子體催化完全氧化脫除”兩方面的研究，主要取得了如下結果：
　　 1.等離子體催化烴類低溫選擇還原氮氧化物
　　 (1)采用介質阻擋放電與H-MOR催化劑“一段法”相結合，對乙炔選擇還原氮氧化物反應進行了考察。在低溫(100-200℃)和較寬的氧含量范圍(0-15％)

2、條件下，等離子體催化表現(xiàn)出了顯著的協(xié)同效應。以0.05％NO/0.05％C2H2/10％O2/N2為原料氣、空速為12，000 h-1、輸入能量密度為125 J L-1條件下，100℃時單純等離子體、單純催化和等離子體催化體系中氮氧化物轉化率分別為3.3％、11.6％和66.7％；200℃時上述三種體系中氮氧化物轉化率分別為3.8％、54，0％和91.4％。質譜在線檢測反應產物的結果表明，在單純催化體系中產生了大量的HCN副產物，而在等

3、離子體催化體系中基本沒有HCN副產物放出，這可能是因為等離子體催化體系生成的大量NO2和H2O可將HCN迅速消耗掉，從而顯著提高了氮氧化物的低溫活性。
　　 (2)質譜研究結果表明，等離子體可促進H-MOR催化劑上NOy(y≥2)物種的形成和乙炔的氧化。對經NO/C2H2/O2三組分預處理后在H-MOR催化劑上形成的表面中間物種與NO、O2和NO+O2的反應能力進行了考察，結果表明：催化劑上形成的表面中間物種在NO與O2共存時對

4、NO具有較強的選擇還原性。
　　 2.空氣中低濃度苯的等離子體催化完全氧化脫除
　　 (1)采用循環(huán)的“存儲.放電”(CSD)等離子體催化新方法，考察了多種催化劑在含有低濃度苯、相對濕度為50％的模擬空氣中對苯的吸附存儲和吸附態(tài)苯的等離子體催化完全氧化性能。結果表明：Ag/HZSM-5(SiO2/Al2O3=360)催化劑在選擇吸附苯和對吸附態(tài)苯的等離子體催化完全氧化方面的性能均最佳；Ag/HZSM-5在濕氣流中的抗水性

5、主要歸功于高硅載體HZSM-5的疏水性；銀促進了吸附態(tài)苯完全氧化為CO2和H2O( CO2選擇性～100％)。催化劑的表征結果表明：銀含量增加，催化劑與苯之間的作用力增強，催化劑的碳平衡下降。
　　 (2)相同條件下，Ag/HZSM-5催化劑比HZSM-5催化劑吸附苯的穿透時間延長了3倍。Ag/HZSM-5催化劑穿透時間的延長，大大降低了等離子體催化法處理含低濃度苯污染氣體的能耗。在處理含有4.7 ppm苯、相對濕度為50％和流