超聲空化活性中間體的測定及其在水處理中的應(yīng)用.pdf

1、本文以硝酸根、亞硝酸根和羥基自由基為例，研究了超聲空化效應(yīng)過程中產(chǎn)生的主要活性中間體，驗證空化效應(yīng)過程中羥基等活性自由基的產(chǎn)生理論，表征空化效應(yīng)發(fā)生的狀況。并以甲基紫、亞甲蘭為代表，對有機(jī)污染物進(jìn)行超聲降解，考察羥基等活性自由基在有機(jī)物降解過程中的作用。 通過在硫酸介質(zhì)中亞硝酸根對溴酸鉀氧化孔雀石綠有很強(qiáng)的催化作用，其催化作用與亞硝酸根的量呈線性關(guān)系，提出催化動力學(xué)法測定超聲空化效應(yīng)過程中的硝酸根和亞硝酸根。實驗考察了超聲輻射

2、時間、通入空氣等對硝酸根、亞硝酸根生成量的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)延長超聲輻射時間和向體系中通入空氣均能使體系產(chǎn)生的硝酸根和亞硝酸根量增多，且能提高硝酸根在硝酸根、亞硝酸根總量中的比例。 根據(jù)對苯二甲酸與羥基自由基反應(yīng)能生成具有特征熒光物質(zhì)的特性，本文以對苯二甲酸為熒光探針對超聲空化效應(yīng)過程中產(chǎn)生的羥基自由基進(jìn)行表征。實驗以Fenton試劑為經(jīng)典產(chǎn)生羥基自由基的方法驗證了此方法的可行性，主要考察了超聲輻射時間、超聲反應(yīng)溫度、加入物質(zhì)對羥

3、基自由基產(chǎn)生濃度的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，羥基自由基的產(chǎn)生與超聲輻射時間基本呈正比，隨著超聲輻射時間的延長羥基自由基的濃度增大；隨著反應(yīng)溫度的升高，體系產(chǎn)生羥基自由基的濃度不斷降低，低溫有利于空化效應(yīng)的產(chǎn)生；向體系中加入Fe2+、Co2+、Fenton試劑等都能不同程度的提高體系中羥基自由基的產(chǎn)生濃度，且加入以上物質(zhì)的濃度越大，產(chǎn)生的羥基自由基濃度越高。 本文同時以甲基紫和亞甲蘭為例，對其進(jìn)行超聲降解實驗，考察了超聲空化效應(yīng)過程中產(chǎn)生

4、的羥基等活性自由基的濃度與有機(jī)物降解之間的關(guān)系。通過考察超聲輻射時間、超聲輻射溫度、加入物質(zhì)等因素對超聲降解有機(jī)物的影響，發(fā)現(xiàn)甲基紫、亞甲蘭在超聲波作用下可有效降解；相同條件下水溫越高，有機(jī)污染物的降解率越低，這與提高超聲反應(yīng)溫度，羥基自由基濃度降低相吻合；體系中加入Fe2+、Co2+、Fenton試劑等都不同程度的提高了相同時間內(nèi)的降解效率，使有機(jī)物在較短的時間內(nèi)達(dá)到較高的降解率，提高Fe2+、Co2+、Fenton試劑等的濃度，甲基