氧化釓中子吸收材料制備及性能研究.pdf

1、在稀土元素中，釓的平均中子吸收截面為36300Barn，熱中子能量為1E-4～1E-1eV時(shí)，其中子吸收截面為1×103～8×105Barn。釓?fù)ǔＲ匝趸?Gd2O3)的形式存在，利用Gd2O3良好的中子吸收性和耐高溫性，可將其用作核反應(yīng)堆中的中子吸收材料。本文采用微波輔助溶液燃燒法合成納米Gd2O3粉體，并研究了Gd203陶瓷的制備工藝，采用蒙特卡羅軟件模擬了Gd2O3陶瓷和丁基橡膠基Gd2O3中子屏蔽材料的中子吸收性能。
　

2、　以微米級(jí)Gd2O3為原料，并溶解于硝酸中作為氧化劑，分別以檸檬酸、醋酸和草酸為螫合劑，采用微波輔助溶液燃燒法制備前驅(qū)體，煅燒后制得納米Gd2O3粉體。分別研究了檸檬酸、醋酸、草酸三種螯合劑對(duì)微波燃燒過(guò)程的影響。結(jié)果表明，相對(duì)于草酸和醋酸，檸檬酸作為螯合劑時(shí)，有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化程度高。當(dāng)Gd3+∶檸檬酸摩爾比為6∶2時(shí)制備的前驅(qū)體表現(xiàn)出均勻疏松且多孔的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，此結(jié)構(gòu)有利于制得分散性良好的納米Gd2O3粉體。煅燒制度對(duì)Gd2O3粉體結(jié)晶性及

3、粒徑影響的研究表明:800℃保溫120min所得Gd2O3呈現(xiàn)單一立方晶相，結(jié)晶性優(yōu)良。Gd2O3粉體顆粒呈球形，平均粒徑約為25nm。
　　分別以Dy2O3、CeO2、Y2O3、YAG作為燒結(jié)助劑，在空氣氣氛中燒結(jié)制備了Gd2O3陶瓷。研究了燒結(jié)制度（燒結(jié)溫度、保溫時(shí)間）和燒結(jié)助劑對(duì)Gd2O3陶瓷相對(duì)密度、力學(xué)性能（顯微硬度、彎曲強(qiáng)度、斷裂韌性）、熱學(xué)性能（熱導(dǎo)率、熱膨脹系數(shù)）的影響。研究結(jié)果表明，純Gd2O3陶瓷在1600℃、

4、保溫2h燒結(jié)時(shí)，其相對(duì)密度為93.79％，顯微硬度、彎曲強(qiáng)度、斷裂韌性分別為3.8GPa、162.50MPa、3.53MPa·m1/2。以Dy2O3、CeO2、Y2O3、YAG分別作為燒結(jié)助劑，都能顯著促進(jìn)Gd2O3陶瓷的燒結(jié)致密化。當(dāng)YAG的添加量為3wt.％時(shí)Gd2O3陶瓷的相對(duì)密度、顯微硬度、彎曲強(qiáng)度、斷裂韌性分別可達(dá)97.38％、8.9GPa、300.23MPa、3.94MPa·m1/2。純Gd2O3陶瓷的熱導(dǎo)率和平均熱膨脹系數(shù)

5、分別為3.01W/(m·K)、2.52×10-6K-1(40～950℃)。當(dāng)YAG添加量為9wt.％時(shí)，熱導(dǎo)率可達(dá)4.61W/(m·K)。當(dāng)Y2O3添加量為3wt.％時(shí)，Gd2O3陶瓷平均熱膨脹系數(shù)為2.64×10-6K-1。綜合考慮Gd2O3陶瓷的相對(duì)密度、力學(xué)性能和熱學(xué)性能，添加3wt.％YAG的Gd2O3陶瓷綜合性能較佳。MCNP模擬結(jié)果表明，在熱中子(1E-4～1E-1eV)輻照下，當(dāng)Gd2O3陶瓷相對(duì)度由90％升高到100％時(shí)

6、，吸收體的中子吸收率由86.1％升高至88.8％，控制棒的中子吸收率由50.7％升高至54.2％。
　　以丁基橡膠為基體，聚乙烯為快中子慢化劑，氫氧化鋁為阻燃劑，炭黑為補(bǔ)強(qiáng)劑，分別以納米級(jí)Gd2O3和微米級(jí)Gd2O3為中子吸收劑，制備了中子屏蔽材料。研究結(jié)果表明:Gd2O3粉體粒徑和含量對(duì)中子屏蔽材料的力學(xué)性能和中子吸收性能有較大影響。Gd2O3含量在0vol.％～3vol.％的范圍內(nèi)，隨著含量的增加，材料的中子吸收率逐漸增大，添

7、加納米Gd2O3粉體時(shí)中子吸收率可達(dá)99.8％。相反，隨著Gd2O3含量的增加，材料的力學(xué)性能逐漸下降。在添加納米Gd2O3量為3vol.％時(shí)，屏蔽材料的拉伸強(qiáng)度、斷裂伸長(zhǎng)率、撕裂強(qiáng)度分別從0％時(shí)的12.45MPa，670.8％，84.89kN/m分別下降至9.65MPa，611.5％，69.10kN/m;添加微米級(jí)Gd2O3粉體3vol.％時(shí)分別下降至8.78MPa，582.1％，66.89kN/m。綜合考慮力學(xué)性能和中子吸收性能，選