CeO2-TiO2復(fù)合氧化物的制備及其光催化制氫性能的研究.pdf

1、能源是影響當(dāng)今社會(huì)發(fā)展的主要因素之一。作為替代能源-氫氣由于其安全、清潔等優(yōu)點(diǎn)引人關(guān)注。現(xiàn)今半導(dǎo)體光催化分解水制氫成為研究熱點(diǎn)。因?yàn)槎趸伆雽?dǎo)體具有穩(wěn)定、無(wú)毒、高活性等優(yōu)點(diǎn)，所以被大多數(shù)研究者用于光催化制氫。但是，純TiO2不僅光生載流子的復(fù)合率較高，而且還擁有較寬的帶隙，致使TiO2光催化制氫效率極低。本文主要研究CeO2/TiO2光催化劑的制備方法、影響因素、表征手段并以甲醇為犧牲劑，通過(guò)光催化分解甲醇水溶液的制氫實(shí)驗(yàn)來(lái)評(píng)價(jià)其活性

2、，具體內(nèi)容包括以下兩個(gè)部分:
　　1、以硝酸鈰、鈦酸四丁酯為原料，通過(guò)溶膠-凝膠法制備了介孔CeO2/TiO2光催化劑?？疾炝藦?fù)合鈰的量、硫酸浸漬濃度、焙燒溫度對(duì)CeO2/TiO2制氫活性的影響。通過(guò)光催化分解甲醇水溶液的制氫實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)n(Ce):n(Ti)=33.3％，焙燒溫度600℃，浸漬酸濃度1.5%時(shí)，活性最好，此時(shí)催化劑的產(chǎn)氫量為89.7mmol/h。通過(guò)XRD、BET、SEM、PL、TEM、UV-VisDRS、p

3、y-FTIR和XPS等一系列表征手段對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌進(jìn)行研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明氧化鈰的結(jié)構(gòu)和復(fù)合量在光催化制氫反應(yīng)過(guò)程中起著關(guān)鍵的作用。UV-VisDRS和BET分析表明，鈰的引入使催化劑發(fā)生紅移，拓寬了對(duì)光譜的響應(yīng)范圍、增加了催化劑的比表面積；HRTEM、XRD和PL分析表明，兩種氧化物形成了異質(zhì)結(jié)，大大促進(jìn)光生載流子的分離；通過(guò)py-FTIR和XPS分析表明，樣品存在B酸、L酸位和Ce4+、Ce3+兩種價(jià)態(tài)，使CeO2/TiO2復(fù)合

4、氧化物具有很好的電子轉(zhuǎn)移特性，從而提高了制氫活性。
　　2、以溶劑熱法制備了CeO2/TiO2光催化劑，考察了反應(yīng)時(shí)間、溫度、不同鈰鈦比對(duì)制氫活性的影響。通過(guò)光催化分解甲醇水溶液的制氫實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)n(Ce):n(Ti)=28.6%，溶劑熱溫度為160℃，溶劑熱時(shí)間為12h時(shí)，活性最好，此時(shí)樣品的產(chǎn)氫量為58.23mmol/h。通過(guò)XRD、SEM、TEM、PL、UV-VisDRS和BET等一系列表征方法對(duì)催化劑的形貌和光響應(yīng)范圍等進(jìn)