磺化碳基固體酸催化劑的制備、表征及其催化應(yīng)用.pdf

1、本文探究了以太西煤基活性炭為碳源，通過超聲分散-自組裝法制備出磁性碳基固體酸催化劑Fe3O4@AC-SO3H(FAS)，催化劑表面形貌結(jié)構(gòu)和化學(xué)特性通過TEM、IR、XPS和VSM表征分析，并以FAS為催化劑、在常壓加熱和微波協(xié)同條件下醋酸正丁酯的合為探針反應(yīng)，探究催化劑的催化性能及反應(yīng)的工藝條件。另外，為開發(fā)具有更高酸密度的碳基固體酸，進(jìn)一步以太西煤基活性炭和苯胺單體為原料，通過原位-溶液聚合法制備出聚苯胺薄膜包覆活性炭的復(fù)合型高酸值

2、核殼結(jié)構(gòu)碳基固體酸AC@PANI-SO3H(APS)，通過SEM、TEM、IR和XPS催化劑表面形貌結(jié)構(gòu)和化學(xué)特性分析表征，并以APS與FAS為催化劑、無溶劑條件下“一鍋法”合成酰胺基烷基萘酚為探針反應(yīng)，考察催化劑酸密度和合成工藝對產(chǎn)率的影響。本研究得出以下結(jié)論:
　　(1)采用TG、IR等表征手段對催化劑FAS的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行特性分析。IR分析表明較磺化前在1000 cm-1出現(xiàn)-SO3H的特征吸收峰，TG分析表明該催化劑在低于

3、500℃時具有較好的熱穩(wěn)定性。
　　(2)以AFS為催化劑催化合成醋酸正丁酯，微波協(xié)同條件下最優(yōu)工藝為:醇酯比為3∶1，催化劑用量為醇的7％，微波功率為400 W，反應(yīng)時間為10 min，最高產(chǎn)率為34.7％;而常壓加熱條件下的最優(yōu)工藝為:醇酯比為3∶1，反應(yīng)時間為160 min，反應(yīng)溫度為82℃，最高產(chǎn)率為42.1％。
　　(3)針對催化劑APS，探究了基體的制備工藝和磺化條件對酸密度的影響。結(jié)果表明基體的最佳制備工藝為:

4、碳核與殼層的最佳質(zhì)量比為5∶2，苯胺單體與引發(fā)劑的最佳摩爾比為1∶1;磺化最佳工藝為:磺化溫度100℃，時間為60 min，該條件下制得的固體酸酸密度為1.96 mmol/g;
　　(4)采用IR、TEM、SEM和XPS等手段對催化劑APS進(jìn)行表征分析，IR分析表明較磺化前催化劑在900 cm-1～1500 cm-1之間出現(xiàn)明顯的-SO3H特征吸收峰，結(jié)合XPS表征中S2p元素分析說明-SO3H成功的鍵合到了基體表面;TEM和SE

5、M表征發(fā)現(xiàn)該催化劑具有較為明顯的核殼結(jié)構(gòu)，且顆粒粒徑分布比較均勻，集中在100 nm左右。
　　(5)在FAS和APS催化合成酰胺基烷基-2-萘酚的研究中，探究了反應(yīng)溫度(t)、催化劑用量(m)和溶劑條件對反應(yīng)的影響。結(jié)果表明在無溶劑條件下產(chǎn)率最高，其中FAS催化反應(yīng)的最佳工藝條件為:催化劑用量為2％，反應(yīng)溫度為120℃，產(chǎn)率為61％-92％; APS催化反應(yīng)的最佳工藝條件為:催化劑用量為1％，反應(yīng)溫度為100℃，產(chǎn)率為76％-9