低維多級結(jié)構(gòu)過渡金屬化合物的導(dǎo)向性設(shè)計及電催化水分解應(yīng)用研究.pdf

1、隨著能源危機和濫用化石燃料帶來的空氣污染和全球變暖等問題的加劇，發(fā)展高效清潔的可再生能源刻不容緩。在眾多的可再生能源中，氫氣以其環(huán)境友好性和高能量密度等優(yōu)勢被視為極具發(fā)展?jié)摿Φ男滦蜐崈裟茉?。在現(xiàn)有的制氫途徑中，將電能轉(zhuǎn)化為氫能的電解水過程被認為是一種高效、經(jīng)濟和環(huán)保的方式。常溫常壓下，電解水所需的理論電壓窗口為1.23V。然而在實際操作中，為了降低電極反應(yīng)所需的過電勢，使用電催化劑作為電極材料是當(dāng)前公認的效率提升策略。在現(xiàn)有的催化劑中，

2、基于貴金屬的催化劑具有最高的催化效率，但其元素稀缺性和昂貴的價格極大限制了其工業(yè)應(yīng)用可能，因此，開發(fā)高效廉價的電催化劑勢在必行。在本論文中，作者以高豐度的過渡金屬化合物作為研究對象，通過缺陷工程、無序結(jié)構(gòu)工程、元素摻雜以及與導(dǎo)電材料復(fù)合等方式對催化劑的活性位點和導(dǎo)電性進行了優(yōu)化，實現(xiàn)了催化性能的顯著提升。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴利用元素摻雜、無序結(jié)構(gòu)工程以及材料復(fù)合等方法制備出了垂直生長在碳布上的氧摻雜二硫化鉬電催化劑，實現(xiàn)了

3、活性位點和導(dǎo)電性的協(xié)同優(yōu)化，獲得了顯著提升的析氫反應(yīng)活性。在該復(fù)合電催化劑中，高度無序的MoS2納米片提供了豐富的催化活性位點，氧摻雜以及與碳材料的復(fù)合賦予了材料優(yōu)越的導(dǎo)電性，使更多的活性位點能夠?qū)崿F(xiàn)電學(xué)連通，有效地參與到催化過程中，最終實現(xiàn)了析氫反應(yīng)性能的協(xié)同優(yōu)化提升。協(xié)同優(yōu)化后的氧摻雜MoS2/碳布催化劑顯示出超低的起始過電位、優(yōu)越的催化電流密度以及良好的穩(wěn)定性。在本工作中提出的協(xié)同優(yōu)化策略為新型電催化劑的設(shè)計提供了可供借鑒的方法。

4、⑵利用三元NiFeZn層狀氫氧化物（ZnNiFe LDH）為前驅(qū)物，通過刻蝕—熟化的方法制備出了含有大量直徑約為2~3 nm的納米孔的NiFe LDH超薄納米篩，實現(xiàn)了析氧反應(yīng)性能的顯著提高。三元前驅(qū)物中兩性的Zn離子可以通過強堿處理的方式被選擇性刻蝕，實現(xiàn)了片內(nèi)的初步成孔，而隨后的熟化過程使納米孔的孔徑實現(xiàn)均勻化。納米孔的引入能夠促進具有催化活性的高價態(tài)物質(zhì)的產(chǎn)生，提供更多的位點用于析氧反應(yīng)。此外，納米孔提供的空隙能夠有效避免反復(fù)的氧