BiFeO3基鐵電異質結構及其電學性能研究.pdf

1、由于多鐵材料同時存在鐵電、鐵磁以及鐵彈性能而被廣泛關注，成為當今材料科學領域的研究熱點。在現(xiàn)今研究的單相多鐵材料中，鐵酸鉍(BiFeO3，BFO)是唯一能夠在室溫及以上溫度同時呈現(xiàn)鐵電性(Tc～1100 K)和反鐵磁性(TN～640 K)的材料，由于具有優(yōu)異的磁電耦合效應而使之在傳感器、信息存儲、自旋電子器件以及微機電系統(tǒng)等諸多方面有著極大的應用前景。眾所周知，純相BFO材料存在的制備困難、高漏電以及弱磁性等問題一直是制約其發(fā)展和應用的

2、瓶頸。相對于塊體材料，BFO膜材料呈現(xiàn)出較好的絕緣特性和優(yōu)異的鐵電、鐵磁性能。然而，目前BFO膜材料的制備溫度通常較高(600～700℃)，這不僅加劇了材料的漏電問題，而且也使之與大規(guī)模集成電路的兼容性面臨巨大挑戰(zhàn)。因此，如何利用優(yōu)化的工藝制備性能優(yōu)異的BFO膜材料，同時又能通過其他可行手段來降低沉積溫度已成為當前BFO膜材料研究的熱點課題。
　　針對上述存在的諸多問題，本文采用射頻磁控濺射技術制備了高品質的BFO外延及多晶膜材料

3、，利用一系列檢測手段對其微觀結構和性能進行了表征和分析，以期能夠改善甚至增強其各項性能。具體來說，本文的主要研究內容及結果可概括為以下幾個方面:
　　(1)采用射頻磁控濺射技術在LAO單晶基底上沉積了一系列外延BFO薄膜，重點探索濺射氣氛(Ar/O2比率)對薄膜微觀結構及性能的影響。研究發(fā)現(xiàn):所有薄膜在底電極附近均具有R/T兩相共存區(qū)，隨膜厚的增加膜內應力得以釋放而形成單一R相。濺射氣氛雖未改變薄膜的外延生長及相組分，但對其介電、

4、鐵電及漏電性能具有顯著影響。當Ar/O2為4∶1時，薄膜呈現(xiàn)出最優(yōu)電性能，其剩余極化強度(2Pr)和漏電流密度分別為150μC/cm2和3.6×10-4A/cm2。
　　(2)在上述(1)的基礎上，我們又著重研究了Ar/O2比率對薄膜漏電機制的影響。研究發(fā)現(xiàn)不同Ar/O2比率下沉積的BFO薄膜存在三種不同的漏電機制:離子電導、肖特基發(fā)射及空間電荷限制電流。通過對薄膜壓電形貌的表征以及膜內元素俄歇深度剖面的分析證實了上述漏電機制，并

5、揭示了薄膜的表面形貌、生長缺陷與濺射氣氛間的內在聯(lián)系。
　　(3)選用SRO為底電極，利用射頻磁控濺射法分別在LAO、STO、YAO和LAST基底上制備了一系列BFO外延薄膜以研究單晶襯底對其性能的影響。研究表明沉積在不同基底上BFO薄膜的相組分和電性能具有明顯差異。在所有薄膜中，生長在LAO上的BFO薄膜呈現(xiàn)出較低的介電損耗(tanδ＜0.05)和漏電流密度(J＜8×10-4 A/cm2)，其剩余極化強度（2Pr）為150μC/

6、cm2。
　　(4)在上述(3)的基礎上，選用LAO(100)為基底，分別在SRO、LNO和LSCO氧化物電極上沉積一系列BFO薄膜并探索不同底電極對薄膜性能的影響。研究結果與(3)類似，不同底電極對薄膜相組分和電性能具有明顯影響?？偟膩碚f，在SRO上沉積的BFO薄膜具有最優(yōu)電性能，如低的介電損耗(tanδ＜0.08)和漏電流密度(J～3.6×10-4 A/cm2)，其剩余極化強度(2Pr)為150μC/cm2。
　　(5)

7、為了改善BFO薄膜的儲能特性，我們在STO(100)單晶基底上沉積了BFO/BTO雙層薄膜，系統(tǒng)研究了薄膜的微結構與電性能，著重分析了其能量存儲性能。研究表明相對于單層BFO和BTO薄膜，BFO/BTO雙層膜具有增強的介電、鐵電以及優(yōu)異的儲能特性，其可恢復的儲能密度高達51.2 J/cm3?；诳臻g電荷模型和LGD熱力學理論，我們認為BFO/BTO雙層膜增強的能量存儲特性是由于空間電荷效應和界面電荷耦合共同作用的結果。
　　(6)

8、在中低溫度(≤500℃)下，利用優(yōu)化的射頻磁控濺射工藝在Pt/Ti/SiO2/Si基底上成功沉積了BFO多晶薄膜。研究表明450℃和500℃沉積的薄膜均已完全晶化為純鈣鈦礦相，且呈現(xiàn)出較好的電性能。上述兩種BFO薄膜的剩余極化強(2Pr)分別高達～170μC/cm2和～280μC/cm2;相比于500℃沉積的薄膜，450℃生長的BFO薄膜具有更低的介電損耗和漏電流。此外，兩種薄膜均呈現(xiàn)出明顯的壓電響應。為了進一步降低BFO薄膜的漏電流以

9、增強其鐵電、壓電性能，我們利用相同的沉積工藝制備了性能優(yōu)異的BFO厚膜(＞1μm)。研究發(fā)現(xiàn)相比于BFO薄膜，其厚膜具有更低的損耗(tanδ＜0.02@450℃，tanδ＜0.03@500℃)和漏電流密度(J＜6.1×10-6 A/cm2@450℃，J＜2.9×10-5 A/cm2@500℃)。另外，兩種BFO厚膜均呈現(xiàn)出更加優(yōu)異的鐵電和壓電性能，其剩余極化強度(2Pr)和面外壓電系數(shù)(d33)分別高達231μC/cm2和269μC/c