_110_ag_m在大亞灣表層沉積物上的吸附和解吸

1、第27卷第3期核化學(xué)與放射化學(xué)Vol.27No.32005年8月JournalofNuclearRadiochemistryAug.2005收稿日期:2004205217修訂日期:2005203212基金項(xiàng)目:廣東省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(20000088)作者簡(jiǎn)介:牟德海(1965—)男甘肅秦安人博士研究員放射生態(tài)學(xué)專業(yè)。文章編號(hào):025329950(2005)0320158206110Agm在大亞灣表層沉積物上的吸附和解吸牟德海1宋海

2、青2閆世平1舒永紅1辜英杰1蔡大川111中國(guó)廣州分析測(cè)試中心廣東省化學(xué)危害應(yīng)急檢測(cè)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室廣東廣州51007021廣東省環(huán)境輻射研究監(jiān)測(cè)中心廣東廣州510300摘要:為了解放射性核素110Agm在大亞灣水域中的遷移和運(yùn)輸采用批次法研究了4個(gè)大亞灣表層沉積物在天然海水中對(duì)110Agm的吸附和解吸行為。在吸附反應(yīng)體系中Ag的質(zhì)量濃度為1.3ngmL110Agm的放射性濃度為10.0BqmL海水的pH為8.20鹽度為32.0固液比為1.

3、0mgmL時(shí)在短時(shí)間(約40s)內(nèi)110Agm的吸附率即達(dá)到28.6%。說(shuō)明大亞灣表層沉積物對(duì)110Agm存在一個(gè)快速吸附過(guò)程在吸附時(shí)間1h以內(nèi)吸附率變化很小4個(gè)沉積物的平均吸附率為30.0%從1h～5d吸附率可上升至64.4%5d以后吸附趨于平衡吸附分配比平均為1.86103mLg與解吸實(shí)驗(yàn)達(dá)到平衡時(shí)的吸附分配比1.90103mLg相同。在固液比為4～250mgL時(shí)110Agm的吸附分配比隨固液比的增加而減小在250～1000mgL內(nèi)

4、隨固液比的增加而增加當(dāng)固液比大于1000mgL時(shí)分配比基本上保持一個(gè)恒定值。關(guān)鍵詞:110Agm大亞灣表層沉積物吸附解吸固液比中圖分類號(hào):O64713文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A放射性核素在懸浮顆粒上的吸著以及隨懸浮顆粒的沉降是放射性核素與海洋環(huán)境介質(zhì)重要的相互作用之一對(duì)海洋中放射性核素的遷移、轉(zhuǎn)化和歸宿起著重要作用[1—9]。110Agm是大亞灣和嶺澳核電站低放廢液中的主要放射性核素之一其物理半衰期約為250d。大亞灣核電站(GNPS)年度液態(tài)排放

5、統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示從1994年至2001年110Agm年排放量分別為7.171096.851092.451097.871091.051092.191099.431084.72108Bq分別占相應(yīng)年度液態(tài)流出物中除氚外放射性總活度的5%25%29%71%42%49%36%和22%。在GNPS周圍區(qū)域的環(huán)境放射性監(jiān)測(cè)中廣東省環(huán)境輻射研究監(jiān)測(cè)中心及大亞灣核電站環(huán)境實(shí)驗(yàn)室曾在海洋生物等樣品中檢出了110Agm。110Agm已成為GNPS液態(tài)排放監(jiān)測(cè)的

6、關(guān)鍵核素[1011]。因而對(duì)110Agm的監(jiān)測(cè)和研究就尤為重要。本文通過(guò)對(duì)110Agm在大亞灣表層沉積物上的吸附和解吸行為的研究為了解110Agm在大亞灣的遷移和運(yùn)輸規(guī)律提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。1實(shí)驗(yàn)部分111材料110Agm為堆照活化產(chǎn)物中國(guó)原子能科學(xué)研究院提供110Agm儲(chǔ)備液為6molL的硝酸溶液濃度為6.0103BqmL使用前用經(jīng)0.45μm微孔濾膜過(guò)濾的大亞灣海水稀釋至110Agm的濃度為6.0102BqmL放置14d后作示蹤液使用。實(shí)

7、驗(yàn)所用海水為采自大亞灣的天然海水pH為8.20鹽度為32.0經(jīng)0.45μm微孔濾膜過(guò)濾后貯存在聚乙烯塑料容器內(nèi)。沉積物為采自大亞灣海灣4個(gè)站位的表層(0～2cm)沉積物經(jīng)風(fēng)干研磨使其全部通過(guò)63μm篩保存于聚乙烯塑料袋中。用X射線衍射法測(cè)定了沉積物樣品的礦物組成用重鉻酸鉀2硫酸亞鐵氧化還原容量法[12]測(cè)定總有機(jī)質(zhì)含量結(jié)果列入表1。實(shí)驗(yàn)在室溫(24～32℃)下進(jìn)行。料離心管中加入0.5mL110Agm示蹤液按1.2節(jié)的方法振蕩15d后過(guò)

8、濾測(cè)量濾膜上沉積物吸附的110Agm按式(1)(2)計(jì)算110Agm的吸附率和分配比。115110Agm的γ能譜測(cè)量110Agm用EG從1h～5d吸附率從30.0%上升至64.4%吸附分配比從4.35102mLg上升到1.84103mLg5d～113d吸附趨于平衡平衡時(shí)吸附分配比平均為1.86103mLg。Hansen等[6]研究了海洋沉積物對(duì)Co2的吸附動(dòng)力學(xué)也發(fā)現(xiàn)存在快和慢兩個(gè)動(dòng)力學(xué)過(guò)程。認(rèn)為快速過(guò)程是被吸附物向吸附劑的大孔表面擴(kuò)散

9、并與表面的可交換基團(tuán)交換的過(guò)程而慢速過(guò)程則與被吸附物向吸附劑的微孔毛細(xì)管擴(kuò)散和吸附結(jié)合過(guò)程有關(guān)。Nyffeler等[13]則認(rèn)為慢速過(guò)程是被吸附物在吸附劑柵格內(nèi)的運(yùn)輸遷移過(guò)程。本文的研究結(jié)果表明110Agm在大亞灣表層沉積物上的吸附在5d以后基本達(dá)到平衡吸附平衡時(shí)110Agm在4個(gè)沉積物樣品上的吸附率平均為64.6%吸附分配比平均為1.86103mLg。Carroll等[8]研究了Kara海核廢料傾倒點(diǎn)海底沉積物對(duì)放射性核素的吸附行為得

10、到的110Agm的D值為≈103mLg。Fisher等[9]報(bào)道浮游動(dòng)物的圖1110Agm在大亞灣表層沉積物上的吸附Fig.1Sptionof110AgmonDayaBaysurfacesediments大亞灣過(guò)濾海水(Filterednaturalseawater)pH=8.20鹽度(Salinity)為32.0固液比(Ratioofsolidtoliquid)為1.0mgmLt=24～32℃糞粒吸附110Agm的吸附分配比為(0.5