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文檔簡介
1、電化學(xué)還原技術(shù)通常依靠電極電子得失發(fā)揮還原作用,該技術(shù)無需添加額外還原試劑、污泥產(chǎn)量相對較少的潔凈處理過程使其對生態(tài)環(huán)境的影響較小,因而已逐漸發(fā)展成為具有強(qiáng)大競爭力和應(yīng)用前景的水處理方法之一。電化學(xué)還原技術(shù)也可應(yīng)用于含Cr(VI)廢水的處理過程,但其還原過程較慢的反應(yīng)動力響應(yīng)、較高的電流效率和能耗問題等均大大限制了該方法在廢水處理方面的實(shí)際應(yīng)用和推廣。因此,采取有效手段在Cr(VI)的電化學(xué)還原過程中提高其相應(yīng)的還原動力學(xué)反應(yīng)速率以改善
2、上述問題至關(guān)重要。
本研究以通過電化學(xué)聚合法制備的硫酸-甘氨酸共摻雜聚苯胺修飾的網(wǎng)狀玻璃碳(RVC/PANI-SA-GLY)電極作為電解槽陰極,成功構(gòu)建了一個(gè)新穎的吸附-電化學(xué)還原體系以加快Cr(VI)的去除過程。本研究首先通過響應(yīng)面法探尋了新型摻雜劑甘氨酸存在條件下的最優(yōu)化聚苯胺聚合條件組成;之后在以硫酸摻雜聚苯胺修飾的網(wǎng)狀玻璃碳(RVC/PANI-SA)電極、RVC電極為對比實(shí)驗(yàn)組的基礎(chǔ)上,探究了電勢、Cr(VI)初始濃度
3、、初始pH和電流密度對RVC/PANI-SA-GLY電極電化學(xué)還原Cr(VI)過程的影響規(guī)律;通過傅里葉紅外光譜及能譜分析技術(shù)對RVC/PANI-SA-GLY電極去除Cr(VI)的吸附-還原機(jī)理進(jìn)行了驗(yàn)證和闡述;最后本研究對RVC/PANI-SA-GLY電極的電化學(xué)穩(wěn)定性及可循環(huán)利用性能進(jìn)行了評估。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:最優(yōu)化劑量甘氨酸的加入不僅能最大程度提高共摻雜聚苯胺的電化學(xué)聚合速度,同時(shí)在理論及實(shí)際過程中均一定程度上實(shí)現(xiàn)了甘氨
4、酸對Cr(VI)陰離子吸附作用的最大化利用而提高了Cr(VI)的最終去除效率,CCD優(yōu)化設(shè)計(jì)獲得的最優(yōu)化聚合條件為苯胺、硫酸、甘氨酸濃度分別為0.2 mol/L、0.85 mol/L、0.93 mol/L;RVC/PANI-SA-GLY電極在Cr(VI)的電化學(xué)還原過程中展現(xiàn)出比RVC/PANI-SA電極和RVC電極更快的還原反應(yīng)速率,而在與RVC/PANI-SA電極相比時(shí)RVC/PANI-SA-GLY電極上所摻雜甘氨酸的吸附作用更得以
5、凸顯,該作用對Cr(VI)去除效率的提高在更負(fù)電勢、較低Cr(VI)初始濃度(5 mg/L、10 mg/L)、非極酸溶液中(初始pH=2、3)及更高電流密度條件下尤為明顯,最佳情況下(E=-0.8V,C0=10 mg/L,pH=2,t=900s)可取得高出RVC/PANI-SA電極7.84%的Cr(VI)去除效率并實(shí)現(xiàn)廢水中Cr(VI)的完全去除;在較負(fù)的應(yīng)用電勢下(-0.6 V、-0.8 V),RVC/PANI-SA-GLY電極可相對
6、大幅地提高Cr(VI)電化學(xué)還原過程的電流效率;傅里葉紅外光譜及能譜分析結(jié)果揭示了RVC/PANI-SA-GLY電極潛在的吸附-還原機(jī)理,該機(jī)理可能與電極上甘氨酸質(zhì)子化的氨基集團(tuán)對HCrO4-的吸附作用有關(guān),是導(dǎo)致更快還原反應(yīng)速率產(chǎn)生的主要原因;RVC/PANI-SA-GLY電極的電化學(xué)穩(wěn)定性相對令人滿意,將其進(jìn)行重復(fù)利用具有較高的可行性。
RVC/PANI-SA-GLY電極處理廢水過程的治理時(shí)間短、電流效率高等優(yōu)勢使其在含
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