差分吸收光譜法測量煙氣污染物濃度的研究.pdf

1、隨著全球工業(yè)化進(jìn)程的飛速發(fā)展和全球人口的急劇增加，全球環(huán)境的日益惡化引起了世界各國的高度重視。在我國，火電廠、水泥廠、化工廠等固定污染源的煙氣排放造成了嚴(yán)重的大氣污染。隨著人們對環(huán)保意識的不斷增強(qiáng)以及國家對環(huán)保要求的不斷提高，大氣污染物尤其是SO<,2>、NO<,2>等污染氣體的監(jiān)測與控制日益受到關(guān)注。在這個(gè)背景下，本文主要致力于將一種先進(jìn)的在線式光學(xué)氣體濃度測量方法—差分吸收光譜法(DOAS)應(yīng)用于工業(yè)固定污染源連續(xù)排放監(jiān)測系統(tǒng)(CE

2、MS)，從理論、實(shí)驗(yàn)研究和系統(tǒng)等方面都作了深入的研究和探索。 對SO<,2>在近紫外區(qū)的溫度和壓力吸收特性研究表明：在分辨率為0.4nm，溫度從303K～663K左右時(shí)，SO<,2>在290～310nm波長范圍內(nèi)的吸收截面隨溫度升高而減?。徊罘治战孛骐S著溫度的升高峰值減小而波谷增加，但無波長漂移和光譜結(jié)構(gòu)的變化。吸光度和差分吸光度隨溫度的變化趨勢分別與吸收截面和差分吸收截面相一致。如果不考慮溫度對吸收截面的影響，403K時(shí)S0

3、2濃度反演結(jié)果偏離常溫-43.8％，663K時(shí)偏離-75.3％；與之相反，隨著壓力的增加，吸收截面隨之增加，差分吸收截面隨壓力的增加峰值增加波谷減小。若不考慮壓力對吸收截面的影響，在0.02Mpa時(shí)SO<,2>濃度反演誤差為7.3％，在火電廠煙道±10Kpa壓力波動(dòng)范圍內(nèi)可以不考慮壓力的影響。 對NO<,2>在近紫外和可見光區(qū)的溫度和壓力吸收特性研究表明：在氙燈(200～1100nm)光照下，NO<,2>流量低于121/min時(shí)

4、(流速小于0.1m/s)存在光致解離。NO<,2>溫度吸收特性比較復(fù)雜，從303K～343K，隨溫度增加，吸收截面逐漸減??；從343K～383K，吸收截面隨溫度的增加而增加；從383K～403Kt隨溫度增加吸收截面反而減??；從403K～423K，隨溫度增加，吸收截面隨之增加；當(dāng)溫度超過423K時(shí)，吸收截面隨溫度增加而減小。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)溫度超過503K時(shí)，隨溫度增加，光譜結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化，當(dāng)溫度為583K時(shí)，NO<,2>原有的光譜結(jié)構(gòu)

5、基本消失。如果不考慮溫度對吸收特性的影響，403K時(shí)NO<,2>濃度反演結(jié)果偏離常溫9.0％，663K時(shí)偏離-83％。壓力對吸收特性影響不明顯，在煙道±10Kpa，波動(dòng)范圍內(nèi)可以不考慮壓力因素的影響。 通過將粉塵和氣體分離的方法，在DOAS法測量氣體濃度實(shí)驗(yàn)中加入了粉塵顆粒。在詳細(xì)分析了傳統(tǒng)DOAS算法的基礎(chǔ)上，文中提出了兩種改進(jìn)的DOAS算法—基于遺傳算法和基于卡爾曼濾波的DOAS算法。應(yīng)用不同算法分別對SO<,2>單組分氣體

6、、SO<,2>和NO<,2>混合氣體、存在N0氣體干擾時(shí)的SO<,2>氣體以及含粉塵氣體的實(shí)測光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行了濃度反演和相互比較。研究結(jié)果表明，兩種改進(jìn)算法在吸光度較低的情況下反演結(jié)果基本接近，準(zhǔn)確度較高，誤差接近于零且具有很好的重復(fù)性；在吸光度相對較高的情況下，基于改進(jìn)DOAS算法的濃度反演準(zhǔn)確度低于傳統(tǒng)算法。文中首次提出將傳統(tǒng)DOAS算法與改進(jìn)DOAS算法相結(jié)合，對吸光度設(shè)定閾值，低于該值時(shí)采用改進(jìn)DOAS算法；反之，采用傳統(tǒng)DOAS