LnO-,2--ZrO-,2-(Ln=Ce，Tb，Pr)儲氧材料性能的研究.pdf

1、機動車尾氣排放造成的污染是國際社會倍受關注的問題，開發(fā)應用具有自主產(chǎn)權的機動車尾氣凈化材料與技術是我國控制城市大氣污染的重要舉措。本研究采用 “超聲波膜擴散”法制備了(LnO2)x―(ZrO2)1-x (Ln＝Ce，Pr，Tb)的儲氧材料，通過熱重(TG)、微分掃描熱分析(DSC)、和XRD對其固溶體的形成與結(jié)構(gòu)特征進行了研究，并對其儲氧量、吸脫附實驗、熱穩(wěn)定性、催化特性、抗老化性能進行了的測量。以及電導率的性能進行測試。 實驗

2、結(jié)果表明,(PrO2)x－(ZrO2)1-x 和(TbO2)x－(ZrO2)1-x 的固溶體均顯示出螢石型立方結(jié)構(gòu)。與(CeO2)x－(ZrO2)1-x的新鮮固溶體具有最大儲氧量相對應的成分(CeO2）0.6－(ZrO2)0.4比較，(PrO2)0.8－(ZrO2)0.2和(TbO2)0.9－(ZrO2)0.1具有最大的儲氧量；且老化處理后的儲氧材料(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x(x=0.4-0.

3、8)的儲氧量均比(CeO2)0.6－(ZrO2)0.4優(yōu)越；同時(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x(x=0.7，0.8)顯示出越老化其儲氧越高的特殊屬性。其熱穩(wěn)定性比傳統(tǒng)的儲氧材料更加優(yōu)越。 吸脫附實驗結(jié)果表明，新鮮試樣和老化處理后的(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x的吸附和脫附速度及吸附和脫附的量均比(CeO2)x－(ZrO2)1-x要大。 初步的

4、儲氧量、吸脫附實驗、熱穩(wěn)定性、催化活性和抗老化性能的測試比較表明，(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x顯示出性能優(yōu)于(CeO2)x－(ZrO2)1-x并可以作為取代傳統(tǒng)三元催化材料(CeO2)x－(ZrO2)1-x的重要候選材料。 儲氧催化材料1wt％ Pt－(LnO2)0.4－(ZrO2)0.6 (Ln = Ce, Pr, Tb)中，除新鮮(PrO2)0.4－(ZrO2)0.6和老化處理后(T

5、bO2)0.4－(ZrO2)0.6顯示對CH催化活性低劣外，二者其它新鮮和老化狀態(tài)下的催化活性均優(yōu)于(CeO2)0.4－(ZrO2)0.6。 通過對儲氧材料的交流阻抗的測試解決了儲氧材料氧的存儲、傳輸、吸附/脫附、和氧化/還原能力與儲氧材料的點陣缺陷和非化學比相互對應的科學關系，不但解決本學術領域最前沿的這一關鍵科學難題，同時為三元催化材料和技術的發(fā)展開出新路。結(jié)果表明，儲氧反應是從試樣的晶粒內(nèi)部的點陣缺陷開始，而氧的脫附反應則