脈沖放電下苯酚降解機理研究.pdf

1、為確保水體安全，保證生態(tài)和諧發(fā)展，已開發(fā)出了多種基于物理、化學和生物效應的污水處理技術，有的已經實際應用，甚至投入了商業(yè)運營。但是，在這些現(xiàn)有的技術中還存在著亟待解決的問題，如處理不徹底、二次污染、占地面積大、一次設備投資昂貴等問題，所以，關于污水處理新技術的研究一直沒有停止過，脈沖放電污水處理就是其中的一個研究的課題。這是一種兼具高能電子輻射、活性粒子氧化、紫外光分解等多種作用于一體的廢水處理技術，具有處理范圍廣、快速、高效、無二次污

2、染等特點。但由于水中瞬間脈沖放電伴隨有強烈的電、熱、光、力等物理和化學效應，所以，這一研究仍停留在實驗室研究階段。本文就以下問題進行了研究，獲得了階段性的成果： 以描述等離子體通道的能量、動量、質量和電荷守恒方程為基礎，對處于局部熱力學平衡狀態(tài)的放電通道的特性進行了數(shù)值模擬。結果表明：水下高壓脈沖放電等離子通道的粒子密度e、H、O、H+、O+、O2+隨壓力和溫度增加而增加，達到最大值后，隨著壓力和溫度減小而減小。 利用測

3、量脈沖放電下水等離子化學反應的實驗系統(tǒng)，采用化學分子探針測定水中脈沖放電生成的.OH、H2O2和O3的生成量，結果表明，隨著放電能量的增加，生成的活性粒子量增加。另外，利用添加化學試劑研究了羥自由基的清除劑和促·OH生成物質Fe2+對·OH的生成影響，以及pH值對H2O2的生成的影響。 利用發(fā)射光譜技術測量了放電中產生的·OH（A2∑-→X2П0-0），O原子，H原子和Cu原子的發(fā)射光譜，得到了·OH（A2∑-→X2П0-0），

4、O（544nm），H（n=3-2）的發(fā)射光譜強度隨電壓和功率的變化規(guī)律，并通過放電產生的H原子發(fā)射譜線，計算得到了等離子溫度和各種粒子密度。 利用放電實驗系統(tǒng)，對苯酚溶液進行了脈沖放電降解實驗，發(fā)現(xiàn)放電過程中有中間產物醛類、酮、酸、醇等烯烴物質產生，這主要是由于在苯酚降解的化學反應中，活性粒子起了關鍵作用，即·OH、O2、O3、H、O、H2O2等具有的超強氧化能力使苯環(huán)C-C鍵發(fā)生斷裂造成的。此外，放電過程中，采用鐵電極的情況下

5、，進入到溶液里的Fe2+、Fe3+和過氧化氫在液相中發(fā)生Fenton反應，促進了羥基自由基的產率，使苯酚的降解加快。 根據(jù)水中脈沖放電的化學反應動力學，構建了脈沖放電產生的活性粒子降解苯酚等離子化學動力學方程組，通過已測得的反應速率常數(shù)，求解了苯酚的濃度隨時間的變化關系，以及苯酚降解效率與放電次數(shù)和輸入能量關系。此結果與實測結果相近。 本文從理論和實驗兩方面探討了脈沖電壓下苯酚溶液的等離子體化學反應機理，找到了中間產物與