脈沖放電協(xié)同MnO2催化劑降解甲醛的機(jī)理研究.pdf

1、隨著社會經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，以甲醛為代表的室內(nèi)VOCs（Volatile OrganicCompounds）對人們的生活質(zhì)量和身體健康的影響日益嚴(yán)重。低溫等離子體協(xié)同催化劑技術(shù)是最有前景的新型處理VOCs技術(shù)，但目前對低溫等離子體與催化劑相互協(xié)同的內(nèi)在機(jī)理還處在初級階段，需進(jìn)一步深入研究。
　　本文采用針板式脈沖放電反應(yīng)器，以甲醛作為研究對象，通過機(jī)理性實(shí)驗(yàn)研究了單獨(dú)脈沖放電、脈沖放電協(xié)同MnO2催化劑以及脈沖放電協(xié)同稀土La改性MnO2

2、催化劑三種環(huán)境下甲醛的降解率及產(chǎn)物的變化趨勢。在實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上進(jìn)一步分析了脈沖放電與催化劑的協(xié)同機(jī)理，通過建立數(shù)學(xué)模型，對脈沖放電及脈沖放電協(xié)同MnO2催化劑降解甲醛進(jìn)行了反應(yīng)動力學(xué)數(shù)值模擬。
　　機(jī)理性實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，單獨(dú)脈沖放電時(shí)甲醛的降解率及產(chǎn)物（O3、CO和CO2）濃度隨脈沖電壓升高而增大，單獨(dú)脈沖放電對CO2的選擇性較低，當(dāng)脈沖電壓23kV，脈沖頻率30Hz時(shí)，甲醛的降解率為81％，O3濃度280.3ppm，CO2的選擇性2

3、5%；脈沖放電協(xié)同MnO2催化劑時(shí)，甲醛的降解率明顯上升，O3濃度顯著下降，CO2的選擇性提高，當(dāng)脈沖電壓23kV時(shí)，填充8%負(fù)載比例的MnO2催化劑甲醛降解率達(dá)到92.1%，O3濃度降至130.8ppm，CO2的選擇性達(dá)到58.8%；脈沖放電協(xié)同稀土La改性MnO2催化劑時(shí)，甲醛的降解率、O3分解情況以及CO2的選擇性進(jìn)一步改善，當(dāng)La負(fù)載量為1%時(shí)，8%的MnO2催化劑性能最佳，脈沖放電23kV時(shí)，甲醛降解率達(dá)98.5%，CO2選擇

4、性達(dá)到64.5%，O3濃度降至93.9ppm。
　　反應(yīng)動力學(xué)模擬結(jié)果表明，在單獨(dú)脈沖放電條件下，一次自由基的濃度大小順序?yàn)镺>OH>H>N，一次自由基濃度和脈沖電壓存在正比關(guān)系；模擬氣體成分的含量對自由基有一定的影響，隨著氧氣和水蒸氣含量的提高，O自由基和OH自由基濃度呈線性增長，有利于甲醛的降解，但是臭氧的利用率不高。在MnO2催化劑存在條件下，MnO2催化劑中的Mn3+促使脈沖放電生成的O3分解成活性氧原子，活性氧原子提高了