納米零價(jià)Fe處理五氯酚的研究.pdf

1、氯酚類污染物具有難生物降解性、生物累積性和“三致”效應(yīng)，屬于備受關(guān)注的一類優(yōu)先控制污染物。針對(duì)水體中氯酚類污染物的處理，國(guó)內(nèi)外相關(guān)領(lǐng)域已開展了大量研究工作，開發(fā)出多種治理技術(shù)。20世紀(jì)80年代末以來，作為一種可有效脫氯的還原劑，納米零價(jià)金屬逐漸受到人們的關(guān)注，成為化學(xué)還原法中一個(gè)重要的研究領(lǐng)域。 本論文選擇PCP作為研究對(duì)象，采用化學(xué)還原法制的得納米鐵、納米Ni/Fe雙金屬為材料，考察了納米鐵對(duì)水體中PCP的處理特性；并詳細(xì)的

2、考察了水體中NO3-的存在對(duì)納米鐵降解PCP的影響；并對(duì)納米Ni/Fe雙金屬及納米鐵與H2O2聯(lián)用技術(shù)對(duì)PCP的脫氯特性做了研究；探討了納米鐵降解PCP的反應(yīng)過程動(dòng)力學(xué)及作用機(jī)理。取得了一下研究成果: (1)利用化學(xué)還原法成功地制備出納米鐵、納米Ni/Fe雙余屬，其粒徑均在100 nm以下。納米鐵的比表面積為32．84 m2/g，并且具有良好的穩(wěn)定性。納米Ni/Fe雙金屬粒徑主要分布在40-50 nm，顆粒尺寸小于納米鐵，無明

3、顯團(tuán)聚現(xiàn)象。 (2)詳細(xì)考察了納米鐵對(duì)PCP的處理特性，系統(tǒng)研究了PCP的初始濃度、溫度、初始pH值、轉(zhuǎn)速等因素對(duì)脫氯過程的影響，結(jié)果表明較低的初始濃度、較高的溫度、較大的轉(zhuǎn)速及酸性條件更有利于脫氯。 (3)當(dāng)溶液中PCP與NO3-共存時(shí)，F(xiàn)e0對(duì)硝酸根和PCP的降解效果都會(huì)受到抑制，存在競(jìng)爭(zhēng)作用。結(jié)果表明當(dāng)PCP的初始濃度為0．1mmol/L時(shí)，NO3-的濃度低于lmmol/L時(shí)無明顯影響；當(dāng)NO3-的濃度達(dá)到2m

4、mol/L時(shí)，PCP的降解受到明顯抑制；當(dāng)NO3-的濃度≥3mmol/L時(shí)，PCP的降解幾乎被停止。 (4)考察了納米Ni/Fe雙金屬、納米鐵與H2O2聯(lián)用技術(shù)對(duì)PCP的脫氯特性，結(jié)果表明對(duì)納米Ni/Fe雙金屬能夠提高對(duì)PCP的脫氯能力，與。H2O2的聯(lián)用亦能大大提高脫氯率。 (5)納米鐵對(duì)PCP的降解過程可分為兩個(gè)階段，分別符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。其表觀反應(yīng)速率常數(shù)隨著初始濃度的增加而降低。環(huán)境溫度對(duì)反應(yīng)速率常數(shù)的影

5、響較大，根據(jù)Arrhenius方程可計(jì)算出其活化能為15 kJ/mol。納米Ni/Fe雙金屬體系的表觀反應(yīng)速率常數(shù)遠(yuǎn)大于納米鐵體系。 (6)研究了納米鐵處理PCP的作用機(jī)理，結(jié)果表明可逆性吸附對(duì)氯酚類污染物去除的貢獻(xiàn)很小，但中間產(chǎn)物的吸附不容忽視。Fe及H2的還原作用是脫氯的主要機(jī)制；金屬Ni能將體系中產(chǎn)生的H2吸附在其表面，促進(jìn)對(duì)氯酚的脫氯，Ni在體系中充當(dāng)催化劑。納米鐵反應(yīng)后轉(zhuǎn)化為Fe2O3/Fe3O4以及γ-FeOOH。