氨基三乙酸強(qiáng)化Fe3+-KHSO5去除4-氯酚的效能研究.pdf

1、芬頓技術(shù)在污水處理和地下水修復(fù)過程中應(yīng)用廣泛,但芬頓技術(shù)在應(yīng)用過程中存在pH適應(yīng)范圍窄,大量鐵泥后續(xù)處理困難等問題?；诹蛩岣杂苫男滦透呒壯趸夹g(shù)能夠部分解決上述問題,最近得到了國際水處理領(lǐng)域的高度關(guān)注。硫酸根自由基具有較高的氧化還原勢,對有機(jī)污染物氧化能力強(qiáng),相比于羥基自由基具有更長的半衰期。本研究詳細(xì)考察了環(huán)境友好金屬鐵離子對過一硫酸鉀的活化效能,以4-氯酚(4-CP)為目標(biāo)污染物。雖然Fe(III)活化過一硫酸鉀的速率較慢,但

2、是從長時(shí)間角度看相比于Fe(II)對氧化劑PMS的利用效率更高,4-CP的去除率也更高,對地下水修復(fù)技術(shù)具有很好的啟發(fā)意義。
　　本研究考察了絡(luò)合劑的投加對Fe(III)/PMS體系的影響,其中氨基三乙酸(NTA)對Fe(III)/PMS去除4-CP有顯著的強(qiáng)化效果。進(jìn)一步分析表明NTA可以絡(luò)合Fe(III)形成FeIIINTA,起到活化PMS作用。通過測定PMS隨時(shí)間變化情況進(jìn)行動力學(xué)分析得出PMS與FeIIINTA之間的反應(yīng)為

3、二級反應(yīng),所產(chǎn)生的氧化活性物種在反應(yīng)時(shí)間3h內(nèi)保持穩(wěn)態(tài)濃度。紫外-可見掃描試驗(yàn)說明在反應(yīng)時(shí)間內(nèi)FeIIINTA并沒有發(fā)生變化,說明反應(yīng)體系中FeIIINTA在反應(yīng)時(shí)間內(nèi)起到催化作用,能夠催化PMS產(chǎn)生氧化活性物種去除4-CP。隨著NTA投量的增加,4-CP在一定范圍內(nèi)去除速率加快,這是因?yàn)樾纬傻腇eIIINTA濃度增加導(dǎo)致對PMS的活化速率加快。
　　FeIIINTA/PMS在pH中性范圍內(nèi)對4-CP的去除效果最佳,在酸性范圍內(nèi)對

4、4-CP基本沒有去除,在堿性范圍內(nèi)由于PMS消耗過快導(dǎo)致4-CP不能去除完全。FeIIINTA/PMS體系適應(yīng)中性水體范圍,符合絕大部分水體對pH的要求。自由基猝滅試驗(yàn)表明FeIIINTA/PMS所產(chǎn)生的氧化活性物種并非遵循傳統(tǒng)的自由基機(jī)理,也不是4-CP的自催化反應(yīng),經(jīng)過分析推測是中間態(tài)鐵起到氧化4-CP的作用。
　　相比于超純水,去離子水、自來水和松花江水體背景下4-CP的去除情況基本沒有變化,而嫩江水庫水由于腐殖酸濃度較高,

5、對4-CP的去除有一定的抑制作用。又詳細(xì)考察了水中常見的陰、陽離子和有機(jī)物對FeIIINTA/PMS去除4-CP的影響,發(fā)現(xiàn)陰離子的存在對FeIIINTA/PMS沒有影響,鈣離子、鋇離子和鋁離子的存在對FeIIINTA/PMS有抑制作用,乙二胺四乙酸鈉、甲酸和檸檬酸鈉隨著濃度的增加對FeIIINTA/PMS去除4-CP的抑制效果增強(qiáng),高濃度的腐殖酸對4-CP的去除有抑制作用。由于NTA在自然水體中可生物降解,幾周后NTA可降解完全,因此