Ce及La摻雜電極的制備及其電催化降解酚類模擬廢水的研究.pdf

1、近年來(lái)，電化學(xué)氧化技術(shù)因工藝潔凈、適用性強(qiáng)、能效高等特點(diǎn)已成為工業(yè)廢水處理的一個(gè)重要的發(fā)展領(lǐng)域。本研究以超聲涂覆-熱分解方法制備了稀土金屬La和Ce摻雜的Ti/SnO2-Sb電極，并比較了兩類電極的電化學(xué)性能和穩(wěn)定性，通過(guò) Ce摻雜電極電催化降解對(duì)甲酚體系對(duì)其適用性進(jìn)行了研究，最后對(duì)Ce摻雜電極電催化降解苯酚的機(jī)理進(jìn)行了初步探討。
　　首先，以超聲涂覆-熱分解方法制備得到了La和Ce摻雜Ti/SnO2-Sb電極，掃描電子顯微鏡（S

2、EM）的表征結(jié)果顯示，兩種改性電極呈現(xiàn)出較為相似的表面形態(tài)，其中Ce摻雜電極的電極表面更顯致密和飽滿。電催化氧化苯酚實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，改性后兩種電極的電催化性能和電極穩(wěn)定性得到了顯著提高，且在電催化活性和穩(wěn)定性方面基本相當(dāng)。兩種摻雜電極的最佳電流密度均為10 mA·cm-2。Ce和La摻雜Ti/SnO2-Sb電極的最優(yōu)摻雜比分別為1％和3%。
　　其次，為了研究摻雜電極電催化性能的適用性，對(duì)改性電極降解對(duì)甲酚性能進(jìn)行了研究。在采用C

3、e摻雜電極電催化氧化降解對(duì)甲酚的實(shí)驗(yàn)中，XR D分析表明 Ce元素的摻雜使得金屬氧化物涂層晶體中有新物質(zhì) CeO2進(jìn)入，有利于提高電極的電催化性能。SEM結(jié)果顯示適當(dāng)?shù)腃e摻雜可以優(yōu)化電極表面形態(tài)，摻雜量太大時(shí)不利于電極催化性能和穩(wěn)定性，這與Ce摻雜量不同的Ti/SnO2-Sb電極降解對(duì)甲酚的電催化降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。不同電流密度下的降解實(shí)驗(yàn)表明，Ce摻雜電極電催化降解對(duì)甲酚的最佳電流密度為20 mA·cm-2。
　　最后，對(duì)制備得

4、到的改性電極降解苯酚的機(jī)理進(jìn)行了初步探討，結(jié)果表明：由于Ce元素原子的價(jià)層電子排布4f15d16s2比La元素原子多一個(gè)4f1價(jià)層電子，導(dǎo)致 Ce摻雜電極的活性和穩(wěn)定性比 La摻雜電極略好。通過(guò)對(duì)電極電催化降解苯酚前后的SEM照片和 XRD圖譜的對(duì)比發(fā)現(xiàn)，降解實(shí)驗(yàn)后電極表面出現(xiàn)了白色的大小不一的顆粒占據(jù)了電極表面的活性位，并且含Ce的活性物質(zhì)逐漸脫落可能導(dǎo)致了電極逐漸的失活。對(duì)電解過(guò)程中的電解液進(jìn)行 HP LC分析的結(jié)果表明，Ce摻雜T