膨脹石墨基復(fù)合電極的制備及電催化氧化降解含酚廢水的研究.pdf

1、苯酚是一種常見的工業(yè)污染物,具有排量大、污染廣、難降解等特點(diǎn)。
　　 本文以壓縮膨脹石墨為基體、蔗糖為炭源、磷酸為活化劑,經(jīng)炭化、活化制得膨脹石墨基炭/炭復(fù)合電極(expandedgraphite-basedcarbon/carboncompositeelectrode,EGC電極)?？疾炝苏崽侨芤簼舛取⑴蛎浭?EG)壓縮密度、活化溫度、磷酸/蔗糖浸漬比對電極表面形貌和孔道特征的影響規(guī)律,采用SEM、XRD、低溫液氮吸附法、伏

2、安掃描電化學(xué)法等手段對膨脹石墨基炭/炭復(fù)合電極的結(jié)構(gòu)、性能進(jìn)行研究。結(jié)果表明:當(dāng)蔗糖溶液濃度為50%、EG壓縮密度為24kg/m3、磷酸/蔗糖浸漬比為0.9、活化溫度為350℃時,所得電極具有最佳的苯酚廢水處理性能。電極孔隙發(fā)達(dá),機(jī)械強(qiáng)度良好,比表面積、孔容分別達(dá)到1643m2/g和0.89mL/g。EGC電極以膨脹石墨為骨架,活性炭以炭膜形式鋪展在膨脹石墨的二級孔道表面,保留了膨脹石墨的片層網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),其孔徑主要分布在0.5nm-2nm

3、之間,以微孔為主。電化學(xué)性能分析表明,苯酚在電極表面發(fā)生直接氧化,氧化峰大約在1.5V,且苯酚的氧化反應(yīng)是不可逆的。
　　 以制備的EGC電極為陽極,不銹鋼電極為陰極,在自制的玻璃反應(yīng)槽中進(jìn)行苯酚廢水電催化氧化降解的實(shí)驗(yàn)研究。系統(tǒng)研究了電流密度、苯酚初始濃度、電解質(zhì)濃度、電極間距、初始pH值等因素對電催化氧化降解苯酚效果的影響,并對電催化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了分析。結(jié)果表明:具有高比表面積和孔容的復(fù)合電極將苯酚小分子吸附富集在表面,有利

4、于苯酚的電催化氧化,實(shí)現(xiàn)了吸附一電催化的協(xié)同作用。降低苯酚初始濃度、提高電流密度、增加電解質(zhì)濃度、減少電極間距均有利于苯酚降解速率的,而pH值對降解效果影響較小。實(shí)驗(yàn)得到最佳工藝參數(shù)為苯酚電流密度20mA/cm2,苯酚初始濃度100mg/L,Na2SO4濃度0.05mol/L,電極間距2cm。
　　 為進(jìn)一步提高電解效率,本文研究了負(fù)載TiO2復(fù)合炭電極對苯酚廢水的電催化效果。采用炭膜包裹技術(shù)將TiO2固載在EGC電極表面,通過

5、工藝優(yōu)化,當(dāng)蔗糖濃度為0.5%,TiO2負(fù)載量為10.2%,熱處理溫度為450℃時,負(fù)載TiO2復(fù)合炭電極具有最好的苯酚處理性能。TiO2負(fù)載工藝保證了TiO2均勻分布在EGC復(fù)合電極表面,且保留了EGC的微觀形貌。通過多孔炭電極的負(fù)載,一方面提高了復(fù)合電極的析氧電位,從而大大提高復(fù)合炭電極的催化效率和催化活性;另一方面,復(fù)合炭電極的吸附能力又可以為TiO2的電催化反應(yīng)提供高濃度反應(yīng)環(huán)境,從而提高電催化反應(yīng)速率。
　　 催化反應(yīng)