活性焦聯(lián)合脫除煙氣中SO2和NO機理研究.pdf

1、作為大氣主要污染物的SO2和NOx排放呈加劇趨勢，它們導(dǎo)致的酸雨危害巨大。大氣污染所造成的損失每年約占我國GDP的2％-3％之間。燃煤發(fā)電廠是大氣中SO2的主要來源，降低電廠SO2和NOx排放，對控制大氣污染具有重要的意義。
　　 活性焦具有良好的孔隙結(jié)構(gòu)、較發(fā)達的比表面積、豐富的表面基團和可再生性，是優(yōu)良的吸附劑之一?；钚越垢煞?lián)合脫硫脫硝技術(shù)因其脫除效率高、無二次污染及脫除產(chǎn)物可資源化等優(yōu)點得到廣泛的關(guān)注。本論文通過活性焦單

2、獨脫除SO2和NO的實驗研究以及聯(lián)合脫除過程中SO2、NO和NH3的交互影響的實驗研究，考察活性焦脫硫脫硝影響因素及脫除行為，探討其脫除機理。通過模擬活性焦聯(lián)合脫除SO2和NO的工藝反應(yīng)器，進行活性焦聯(lián)合脫除SO2和NO的實驗研究，考察聯(lián)合脫除的影響因素，進一步驗證機理并為工業(yè)應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)。
　　 本論文選用太西無煙煤制成的活性焦，其含有比較發(fā)達的微孔和中孔，活性焦表面存在較豐富的醇、羧酸、酚、醌類等含氧官能團、離域π電子以

3、及含氮官能團。吸附NH3后活性焦表面的含N官能團有所增加。
　　 研究發(fā)現(xiàn)活性焦脫硫過程中，當(dāng)煙氣中沒有O2和H2O時，活性焦對SO2的脫除量很小，屬于物理吸附。當(dāng)煙氣中存在O2時，SO2在活性焦表面上的吸附包括物理吸附和化學(xué)吸附，兩者同時存在。在此過程中，SO2首先吸附到活性焦表面，被氣態(tài)的O2氧化生成SO3，提高了SO2的吸附量。生成的SO3占據(jù)著活性中心，由于不存在H2O，未能及時生成H2SO4空出活性位，SO2的脫除量較

4、小。煙氣中同時存在O2和H2O時，活性焦在脫除SO2的過程中，H2O不僅作為水合SO3的溶劑，O2和H2O在活性焦表面官能團的作用下產(chǎn)生帶負電的氧化活性位，增強了焦表面的堿性，增強對SO2的吸附與氧化，極大的促進SO2的脫除，此時SO2的吸附量最大。
　　 活性焦氨選擇性催化還原法脫除NO(SCR)的過程中，NH3和O2的存在促進NO的脫除，煙氣中H2O抑制NO的脫除。研究發(fā)現(xiàn)，SCR反應(yīng)發(fā)生在氣相(或弱吸附)NO和吸附態(tài)NH3

5、之間，符合Eley-Rideal機理。
　　 SO2和NO在活性焦表面存在競爭吸附，SO2吸附強于NO。SO2對NO的吸附具有抑制作用，NO對SO2的吸附無阻礙作用。氣相中的NH3對SO2和NO的脫除均具有不同程度的促進作用，對SO2的促進作用更大?；钚越刮絅H3時，促進了SO2的脫除，NH3不僅與SO2發(fā)生反應(yīng)；其吸附在焦表面生成的含氮的堿性官能團促進了SO2的吸附和氧化。
　　 根據(jù)上述機理研究，SO2先于NO和N

6、H3反應(yīng)，不利于NO的脫除，因此活性焦吸附法脫除SO2和氨選擇性催化還原法脫除NO必須分開進行。研究發(fā)現(xiàn)，SO2對NO的脫除不利，NO對SO2的脫除無阻礙作用，因此煙氣應(yīng)先脫硫后脫硝；SCR反應(yīng)中，活性焦起到催化劑的作用，無需再生即可以發(fā)揮其吸附劑的功能，因此活性焦應(yīng)先脫硝后脫硫。為實際工藝兩段式串聯(lián)反應(yīng)器的設(shè)計及工業(yè)應(yīng)用提供理論依據(jù)。
　　 模擬活性焦聯(lián)合脫硫脫硝工藝反應(yīng)器，進行聯(lián)合脫除SO2和NO的實驗研究。研究發(fā)現(xiàn)，SO2