微生物燃料電池去除疊氮化物和氨氮的特性與機制.pdf

1、疊氮化物廣泛應用于工業(yè)產(chǎn)品如汽車安全氣袋和爆破性雷管。城市廢水的氨氮主要來自于尿液水解。兩種含氮物質都具有生物毒性。微生物燃料電池（Microbial fuel cell,MFC）作為一種綠色技術，能夠在微生物的催化作用下將水中化學物質作為電子供體或受體進行去除。疊氮化物對微生物的好氧呼吸過程有抑制作用，但其是否參與MFC生物陽極的厭氧呼吸過程尚待確定。MFC已被證實可以利用尿液作為“燃料”，但尿液水解釋放的高濃度氨氮對MFC的長期穩(wěn)定

2、運行是否造成影響有待進一步考察。本課題選取疊氮化鈉和氨氮（尿液水解產(chǎn)生）作為研究對象，考察MFC去除這兩類物質的特性，探討其可能的去除機制。
　　考察了疊氮化物在MFC中去除的可行性。單室MFC在疊氮化物濃度高于0.2mM時產(chǎn)生的電流要低于對照反應器。相似的現(xiàn)象也體現(xiàn)在庫倫效率上。不論疊氮化物初始濃度為多少，MFC均可不同程度地去除疊氮化物，表明疊氮化物可以作為陽極生物膜的電子受體?？疾炝薓FC在去除疊氮化鈉時具有的特性。在反應器

3、中疊氮化物濃度較低時，溶解性COD（soluble COD,sCOD）的去除率為92.0±5.6％（0.1mM），93.5±4.9%（0.2mM），這與對照反應器的sCOD去除率（91.5±3.5%）比較接近，但比反應器中疊氮化物濃度較高時的sCOD去除率要高：82.0±2.8%，0.5mM;81.5±6.3%，1.0mM；82.0±4.2%，1.5mM。反應器的最大功率密度隨疊氮化物濃度的增加而減小，從810.9mW/m2（0mM）下

4、降到330.3mW/m2（1.5mM）。功率密度和電極極化曲線在疊氮化物濃度高時均呈現(xiàn)“回折”現(xiàn)象，表明陽極電化學活性受到強烈抑制?；陔娀瘜W交流阻抗考察生物陽極表面的電子轉移動力學,分析結果顯示生物陽極電荷轉移內阻在疊氮化物濃度高時增加，表明部分電子用于疊氮化鈉在陽極的還原。
　　采用焦磷酸測序、群落分析以及化學分析探究MFC對疊氮化物的去除機制。不管電極是否經(jīng)過疊氮化鈉馴化，生物陽極上的優(yōu)勢菌群均為Geobacter(60.0

5、%,0mM;69.3%,1.5mM)，表明疊氮化物并沒有改變優(yōu)勢菌群的組成。為了進一步考察生物陽極上的胞外電子轉移途徑是否受疊氮化物誘導并發(fā)生改變。生物陽極用循環(huán)伏安法進行分析。結果顯示生物陽極無論是否經(jīng)過疊氮化物馴化均具有相似的伏安圖，并具有相同的中點電位（-0.37±0.01V），表明疊氮化物存在時并不改變生物陽極的胞外電子轉移途徑。另外，含有疊氮化物的反應器產(chǎn)生的最大電流隨時間緩慢增加并接近對照反應器產(chǎn)生的最大電流，表明疊氮化物影

6、響到陽極細菌生長。不同疊氮化物濃度下生物陽極的CV峰高差異也說明了這一點?？疾殳B氮化物在雙室MFC陰、陽的反應，發(fā)現(xiàn)疊氮化物的還原產(chǎn)物均有氨，而且疊氮化物在非生物陰極上的還原為8電子反應,證明了疊氮化物可以在陰陽極上同時去除。
　　考察了影響尿液MFC性能的因素。反應器的最大功率隨時間延長從143.5±4.9mW/m2下降到51.1±1.0mW/m2。反應器性能下降主要跟陽極嚴重極化有關?？紤]到游離氨對生物陽極活性潛在的抑制作用，

7、構建氮氣吹脫與尿液MFC的組合系統(tǒng)（CN）用于去除過量的游離氨氮，而開路（OC）和閉合（CC）狀態(tài)下運行的尿液MFC作為對照反應器。為此考察了組合系統(tǒng)去除氨氮的特性。CN反應器產(chǎn)生的最大功率為310.9±1.0mW/m2，而CC反應器產(chǎn)生的最大功率為127.1±0.9mW/m2。CN反應器對尿液的總氮去除率為84.9±2.2%，遠高于CC(29.7±6.7%)或OC(30.0±8.2%)反應器對尿液的總氮去除率。作為CN反應器內總氮的一

8、部分,有52.8±3.6%的總氮以氨氮的形式被回收，其中氨氮的回收速率為435.7±29.6g-N/(m3·d)。在處理后的尿液中，有214mg/L的NH3-N存在于CN反應器中，1087mg/L的NH3-N存在于OC反應器中，822mg/L的NH3-N存在于CC反應器中。另外，在OC或CC反應器內陽極上有鹽沉淀存在，而在CN反應器內則沒有鹽沉淀存在。因此，維持尿液MFC的穩(wěn)定運行需要對氨氮進行連續(xù)去除。
　　基于對電極的群落分析