分子篩負(fù)載摻雜型氧化鈦催化劑制備與性能研究.pdf

1、納米 TiO2光催化劑因其具有化學(xué)穩(wěn)定性好、無(wú)污染、較高的比表面積以及較高的光催化活性等優(yōu)點(diǎn)，受到廣泛關(guān)注。但是TiO2存在禁帶較寬(3.2 eV)，光響應(yīng)范圍窄，光量子效率低，懸浮態(tài)的TiO2易凝聚、分離回收困難等問(wèn)題，極大的限制了其在實(shí)際中的應(yīng)用。
　　針對(duì)以上存在的問(wèn)題，本文擬通過(guò)單一金屬離子摻雜和兩種金屬離子共摻雜以及負(fù)載的方法對(duì)TiO2進(jìn)行優(yōu)化改性，以提高TiO2的光催化效率及回收重復(fù)利用率。并利用XRD、SEM、FT-

2、IR、XPS、UV-Vis DRS以及N2吸附-脫附等手段對(duì)復(fù)合光催化劑進(jìn)行表征，同時(shí)以甲基橙為目標(biāo)降解物考察不同制備條件對(duì)光催化活性的影響。本實(shí)驗(yàn)主要分為以下三個(gè)部分：
　　1.采用溶膠-凝膠法制備x％In-0.1%Gd-TiO2復(fù)合光催化劑。結(jié)果表明，所制備的催化劑在不同 In摻雜濃度和煅燒溫度下均為銳鈦礦相，Gd3+、In3+以取代 Ti4+的方式進(jìn)入TiO2晶格中，使晶格發(fā)生畸變，膨脹，導(dǎo)致晶格參數(shù)變大。適量的摻雜抑制了

3、TiO2晶粒的生長(zhǎng)，使催化劑平均孔徑減小，比表面積增大，3%In-0.1%Gd-TiO2催化劑的比表面積最大，為122.7 m2/g。同時(shí)，摻雜使TiO2吸收邊帶發(fā)生紅移，帶隙減小。隨著煅燒溫度的升高，TiO2晶粒不斷增大，比表面積逐漸減小。當(dāng)煅燒溫度為400 oC時(shí)3%In-0.1%Gd-TiO2的光催化活性最好，達(dá)63%。光照60 min后，3%In-0.1%Gd-TiO2對(duì)甲基橙的降解率達(dá)到90%，而0.1%Gd-TiO2對(duì)甲基橙

4、的降解率只有70%。本實(shí)驗(yàn)催化劑的最佳投入量為200 mg/L。
　　2.采用溶膠-凝膠法合成x%In-0.05%Sm-TiO2復(fù)合材料。結(jié)果表明，在不同In摻雜量和煅燒溫度下所制備的樣品均為銳鈦礦相，適量共摻雜抑制了二氧化鈦晶粒的生長(zhǎng)，使晶粒尺寸減小，TiO2吸收邊界紅移，表面羥基數(shù)量增加。摻雜增加了催化劑的比表面積，5%In-0.05%Sm-TiO2催化劑的比表面積最大，為113.1 m2/g。隨著煅燒溫度的升高，樣品晶粒逐漸

5、增大，比表面積逐漸減小。煅燒溫度為400 oC時(shí)，5%In-0.05%Sm-TiO2具有最強(qiáng)的光催化能力，降解率高達(dá)69.8%。光照60 min后，5%In-0.05%Sm-TiO2對(duì)甲基橙的降解率高達(dá)97.7%，幾乎使甲基橙完全脫色。
　　3.以鈦酸四丁酯為鈦源，HZSM-5分子篩為載體，采用溶膠-凝膠法制備不同負(fù)載量的In-TiO2(x%)/HZSM-5復(fù)合光催化劑。結(jié)果表明，負(fù)載后TiO2仍保持了銳鈦礦晶體結(jié)構(gòu)，負(fù)載抑制了T

6、iO2顆粒的生長(zhǎng)，使其晶粒尺寸減小。隨著TiO2負(fù)載量的增加，比表面積逐漸減小，In-TiO2(20%)/HZSM-5的比表面積最大，可達(dá)253.3 m2/g。由甲基橙光降解實(shí)驗(yàn)知，In-TiO2(50%)/HZSM-5的光催化活性最高，為60%。采用同樣的方法制備3%In-0.1%Gd-TiO2(x%)/HZSM-5，3%In-0.05%Sm-TiO2(x%)/HZSM-5復(fù)合光催化劑。結(jié)果表明，與3%In-0.1%Gd-TiO2，5