光生電子介導(dǎo)兩株特殊菌還原U(VI)研究.pdf

1、針對光生電子介導(dǎo)微生物對高價態(tài)核素的還原研究，本研究主要選取腐敗希瓦氏菌和玫瑰色考克氏菌U(VI)）為研究對象，探討在光激發(fā)P25型TiO2光生電子的介導(dǎo)下，通過構(gòu)建單、雙室反應(yīng)體系，利用電化學(xué)工作站對比研究光生電子對腐敗希瓦氏菌和玫瑰色考克氏菌的生長、還原 U(VI)研究，以及不同電子穿梭體核黃素（RF）及蒽醌-2-磺酸鈉(AQS)還原U(VI)對比研究。結(jié)果如下：
　　在紫外-可見波譜范圍內(nèi)，制備的P25半導(dǎo)體礦物電極具有穩(wěn)定

2、較好的光電響應(yīng)；在光催化三電極單室還原U(VI)體系中，P25半導(dǎo)體礦物電極在光照條件下具有較好的還原U(VI)能力，隨著U(VI)及H+的消耗，pH會升高，電導(dǎo)率會下降。添加相同濃度不同小分子有機物作為空穴捕獲劑，對空穴的捕獲能力：甲酸＞乙酸＞甲醇＞乙醇，由于電離能力的強弱，酸性條件下，酸類小分子有機物對空穴的捕獲能力要強于醇類小分子有機物，添加60 mmol甲酸后，U(Ⅵ)的還原率達到90.26％，表明電極具有較好的光催化還原U(Ⅵ

3、)能力，電化學(xué)阻抗分析表明，反應(yīng)后，P25半導(dǎo)體礦物電極傳遞電子的阻力增大，電子傳輸能力減弱，光催化活性降低。SEM及 EDS分析表明在電極表面有UO2生成，占據(jù)光催化反應(yīng)活性位點。
　　在單、雙室體系下的光生電子對 U(VI)還原對比實驗中，單室中 U(VI)的還原率要高于雙室,說明單室條件下的半導(dǎo)體礦物工作電極也參與了部分U(VI)的還原反應(yīng)。
　　在光生電子、電子穿梭體及 U(VI)的共存雙室體系下，RF及 AQS的添

4、加均是先抑制、后促進 U(VI)的還原，但 AQS的促進效果要顯著好于RF，添加兩者后的U(VI)的還原產(chǎn)物均是同一種，但添加AQS后還原產(chǎn)物更易吸附到電極上阻礙 U(VI)的還原反應(yīng)，EIS分析也表明添加 AQS的實驗組還原反應(yīng)后，電極傳輸電子能力下降最顯著。
　　在光生電子、菌共存雙室體系下，光生電子能夠刺激腐敗希瓦氏菌及考克氏菌生長，且對考克氏菌的刺激作用更明顯，在光生電子及 U(VI)共存體系下，考克氏菌的生長也好于希瓦氏

5、菌，兩株菌均能協(xié)同光生電子對 U(VI)的還原，且考克氏菌比希瓦氏菌具有更好的促進效果，兩株菌對 U(VI)的還原呈現(xiàn)出以菌為中心，隨著距離的增加U(VI)還原產(chǎn)物而減少的現(xiàn)象。
　　在光生電子及 U(VI)的共存體系下，腐敗希瓦細菌、考克氏菌的磷酸二酯基團的對稱伸縮振動峰及反對稱振動峰是向高波數(shù)偏移（藍移現(xiàn)象），而蛋白質(zhì)酰胺帶中 C=O基團的伸縮振動吸收峰及多糖分子甲基對稱振動峰均是向低波數(shù)偏移（紅移現(xiàn)象），其中腐敗希瓦氏菌的蛋