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1、聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一種具有廣泛用途的半結(jié)晶熱塑性聚酯,近年來(lái)隨著飲料工業(yè)的急速發(fā)展,飲料瓶生產(chǎn)消耗大量的PET,作為一次性消費(fèi)品的飲料瓶用完隨即被丟棄,造成了非常嚴(yán)重的資源浪費(fèi)和環(huán)境污染。本文以廢棄PET瓶片作為主要研究對(duì)象,在線紅外分析作為主要研究手段,對(duì)不同醇解聚PET的反應(yīng)過(guò)程進(jìn)行了深入系統(tǒng)的研究。
在線紅外用于跟蹤PET的解聚反應(yīng)時(shí),譜圖上1271cm-1和1720cm-1處可觀察到明顯的表征產(chǎn)物分子
2、C-O和C=O基團(tuán)的紅外吸收峰,兩個(gè)基團(tuán)吸收強(qiáng)度隨時(shí)間表現(xiàn)出完全相同的變化趨勢(shì),反應(yīng)前期逐步增強(qiáng),反應(yīng)后期漸趨穩(wěn)定,表明這兩個(gè)基團(tuán)皆來(lái)自PET解聚過(guò)程中生成的酯類小分子產(chǎn)物的貢獻(xiàn)。基于Beer-Lambert定律,體系內(nèi)基團(tuán)紅外吸收峰強(qiáng)度隨時(shí)間的變化規(guī)律反映基團(tuán)濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律,對(duì)于PET的解聚反應(yīng)而言,可以根據(jù)體系內(nèi)C-O或C=O基團(tuán)濃度隨時(shí)間的變化表征PET解聚率隨時(shí)間變化的關(guān)系。
論文首先針對(duì)一元醇解聚PET反應(yīng)
3、過(guò)程,考察了醋酸鋅等幾種醋酸鹽(乙酰丙酮鹽)催化甲醇解聚PET反應(yīng)的催化活性,發(fā)現(xiàn)醋酸鹽催化劑的催化活性順序?yàn)閆n2+>Mn2+>Co2+;以醋酸鋅為解聚催化劑,比較了不同一元醇解聚PET的反應(yīng)過(guò)程,一元醇解聚PET的反應(yīng)活性順序?yàn)榧状迹疽掖迹菊迹井惐迹@是因?yàn)镻ET的解聚反應(yīng)為親核取代反應(yīng),PET的解聚反應(yīng)速率與醇羥基的親核活性有關(guān),醇羥基親核活性越強(qiáng),解聚速率越快,一元醇的親核活性主要受到分子內(nèi)基團(tuán)間空間位阻效應(yīng)的影響。
4、> 針對(duì)PET瓶片解聚反應(yīng)過(guò)程,論文基于固體反應(yīng)的縮粒模型,建立了描述PET瓶片解聚的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,即PET瓶片的‘縮片’模型,該模型將PET解聚分兩個(gè)階段,即反應(yīng)前期(X<0.8)、PET瓶片隨反應(yīng)進(jìn)行不斷變薄,而反應(yīng)面積變化并不顯著;反應(yīng)后期(X>0.8),瓶片逐漸溶于液相,反應(yīng)面積隨著反應(yīng)進(jìn)行不斷減小。運(yùn)用該模型求得的醋酸鋅催化甲醇解聚PET反應(yīng)的表觀活化能為102.1 kJ·mol-1。
針對(duì)二元醇解聚PET的
5、糖解過(guò)程,考察了醋酸鋅、醋酸錳等幾種醋酸鹽(乙酰丙酮鹽)催化不同二元醇解聚PET反應(yīng)的催化活性,發(fā)現(xiàn)MnAc2與ZnAc2催化劑催化乙二醇解聚PET時(shí)其催化活性在不同的反應(yīng)溫度下出現(xiàn)不同的催化活性順序,ZnAc2做催化劑時(shí),反應(yīng)前期存在“誘導(dǎo)期”,不同醋酸鹽混合具有協(xié)同催化作用,能夠消除“誘導(dǎo)期”,提高PET的解聚速率。
論文也以ZnAc2為解聚催化劑,比較了不同二元醇解聚PET的反應(yīng)過(guò)程,二元醇解聚PET的反應(yīng)活性順序?yàn)?/p>
6、1,2-丙二醇>乙二醇>1,4-丁二醇,優(yōu)化的醋酸鹽催化劑的用量為PET量的1%-3%之間。論文嘗試將離子液體[Bmim]Br和[Bmim]Br-ZnCl2用于催化PET糖解反應(yīng)的研究,兩種離子液體均表現(xiàn)出一定的催化該反應(yīng)的活性。
本文在選定的催化劑條件下,考察了反應(yīng)溫度和PET原料的比表面積對(duì)PET糖解反應(yīng)的影響,發(fā)現(xiàn)升高反應(yīng)溫度或增大PET原料的比表面積均能大大加快PET的解聚反應(yīng)速率?;谏鲜鎏岢龅腜ET瓶片解聚的‘
7、縮片’動(dòng)力學(xué)過(guò)程模型,擬合了醋酸鹽催化乙二醇和丙二醇解聚PET反應(yīng)過(guò)程,獲得了表觀活化能分別為148.8kJ·mol-1和152.4kJ·mol-1。論文也嘗試采用非線性擬合的方法研究了PET糖解反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,將求的的動(dòng)力學(xué)參數(shù)與模型法求的的參數(shù)進(jìn)行了比較,兩種方法求解結(jié)果具有較好的一致性,說(shuō)明本文建立的‘縮片’動(dòng)力學(xué)模型能夠?qū)ET的解聚反應(yīng)過(guò)程進(jìn)行準(zhǔn)確的描述。
論文最后分析和討論了一元醇和二元醇解聚PET的反應(yīng)活性
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