2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、博士學位論文鈰基復合氧化物選擇性催化氧化氨性能研究StudyonthePerformanceofCeriabasedMixedOxidesforSelectiveCatalyticOxidationofAmmonia作者姓名:王室學號:U!!璺Q!Z完成日期:至Q!壘二Q魚二塹大連理工大學DalianUniversityofTechnology大連理工大學博士學位論文摘要氨烈H31作為一種典型的有毒有害工業(yè)廢氣,對人類生存環(huán)境和人體健康

2、產(chǎn)生了嚴重的危害。隨著NH3排放量的增加,NH3污染的控制和治理引起了人們的廣泛關注。在眾多NH3污染治理技術中,選擇性催化氧化是一種理想且高效的技術。目前,針對NH3氧化反應的催化劑主要包括貴金屬、過渡金屬和復合氧化物催化劑。貴金屬催化劑上NH3具有較低的完全轉(zhuǎn)化溫度(3000C),能耗也大。在NH,氧化反應中,目前研究較多的為水滑石類復合氧化物,其具有較高的N2選擇性,但NH3氧化活性較差(4500C)。鈰(Ce)基復合氧化物是另一

3、類重要的催化劑,它具有獨特的儲放氧能力以及分散表層活性組分的特性,在眾多有氧反應中表現(xiàn)出較高的低溫活性。針對目前NH3氧化催化劑無法同時得到高的NH3轉(zhuǎn)化率和N2選擇性這一難題,本論文以Ce基復合氧化物作為催化劑,系統(tǒng)研究摻雜不同過渡金屬對Ce02結(jié)構(gòu)、儲放氧性能、氧化還原性能及其NH3氧化性能的影響;深入探討Ce基復合氧化物上NH3吸附、活化位以及02遷移循環(huán)過程。然后以蜂窩狀金屬絲網(wǎng)作為載體制各了整體催化劑,將其應用于工業(yè)NI[3污

4、染治理中,初步完成了中試試驗。得到的主要研究成果如下:(1)將金屬鋯(Zr)摻雜于Ce02中制備了不同摩爾比的CelxZrx02復合氧化物。Zr的摻雜導致了Ce02結(jié)構(gòu)由立方相向四方相的轉(zhuǎn)變,催化劑晶粒明顯減小,形成了較多結(jié)構(gòu)缺陷、氧空穴以及中強酸,明顯改善了催化劑的NH3氧化性能。表面反應研究表明,高含量zr可以抑制催化劑中副產(chǎn)物N20的形成,提高了催化劑的N2選擇性。當x=06時,Ceo4Zro602催化劑具有最優(yōu)NH3氧化活性,N

5、H3在3600C時實現(xiàn)完全轉(zhuǎn)化,N2選擇性達到95%。(2)將金屬鋁(Ab摻雜于Ceo4Zr0602(CZ)催化劑中制備了CZA1復合氧化物。Al摻雜致使部分Al進入CZ晶格形成CeZ卜Al固溶體,破壞了催化劑中電荷平衡,導致了Ce”含量的提高和與之相關的氧空穴濃度的增加,進而提高了催化劑的氧吸附和活化能力,形成了更多活性原子氧(0。),促進了NH3氧化反應的有效進行。其中,當A1摻雜量為3wt%時,催化劑低溫活性最佳,3300C時的N

6、H3轉(zhuǎn)化率為90%(T90%=3300C)。與CZ催化劑相比,乃o%降低了250C,NH3轉(zhuǎn)化率平均高出127%。(3)將過渡金屬中具有較高活性的銅(Cu)摻雜于Ce02中,進一步改善催化劑的NH3氧化性能。當Cu負載量為10wt%、煅燒溫度為5000C時,催化劑具有最優(yōu)活性,NHl在2500C時實現(xiàn)完全轉(zhuǎn)化,N2選擇性保持在90%以上。CuOCe02催化劑的兀o%為2300C,比CZAI催化劑降低了1000C。Cu的摻雜導致了催化劑中

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