21704.基于甲烷氮?dú)夥蛛x的柔性金屬有機(jī)骨架(mofs)性能及拓展研究

1、聲明尸明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的科研成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：日期：型6IF關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說(shuō)明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門送交學(xué)位論文的原件與復(fù)印件；②

2、學(xué)校可以采用影印、縮印或其它復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；③學(xué)?？稍试S學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)?？梢砸詫W(xué)術(shù)交流為目的，復(fù)制贈(zèng)送和交換學(xué)位論文；⑤學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。作者簽名：奎毒穆日期：矽ff6，，廠導(dǎo)師簽名日期：＆≯盯，多／夕太原理工大學(xué)博士研究生學(xué)位論文察了其在柔性MOFs上的吸附開口壓力變化規(guī)律。結(jié)果表明：(1)C2C3低碳烴在柔性MOFs上的吸附曲線具有階梯吸附現(xiàn)象，且開口壓力

3、低于O1MPa。(2)C2C3低碳烴在柔性MOFs上吸附的開口壓力與其沸點(diǎn)存在反向相關(guān)關(guān)系，GCMC計(jì)算證明了冷凝現(xiàn)象是低碳烴在柔性MOFs上發(fā)生階梯吸附的原因。(3)利用搭建的柔性MOFs分離裝置，研究了多種低碳烴混合物在柔性MOFs上的分離，結(jié)果表明柔性MOFs能夠在較低的開口壓力下，有效的分離低碳烴混合物。3、在MOFs材料[Cu(1，3一BDC)(H20)]2H20中，引入層間配體吡啶后，合成得到Cu(1，3一BDC)(PY)2

4、結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步調(diào)控甲烷的吸附特性。通過(guò)C02，CH4和N2吸附性能測(cè)試，發(fā)現(xiàn)Cu(1，3一BDC)(PY)2的CH4吸附量明顯高于[Cu(1，3一BDC)(H20)]。密度泛函(DFT)模擬計(jì)算了C02和CH4分子在兩個(gè)材料結(jié)構(gòu)上的吸附位，從分子角度上討論了CH4在兩種MOFs中發(fā)生吸附的機(jī)理。DFT計(jì)算結(jié)果表明，Cu(1，3一BDC)(PY)2具有更高的CH4吸附能力，吸附熱從2067kJ／mol提高到3938kJ／mol。通過(guò)實(shí)驗(yàn)和模

5、擬計(jì)算，證明了在二維MOFs的層間引入合適的有機(jī)配體，能夠提高材料選擇性吸附CH4的能力，并且提高M(jìn)OFs材料對(duì)于CH4／N2的吸附選擇性。4、通過(guò)對(duì)柔性MOFs的層板進(jìn)行調(diào)變，構(gòu)建了一維柔性MOFs[Cu(2，2’bipy)(adipate)]n并D[Cu(2，2’一bipy)(ipa)]n，并且對(duì)它們的C02和CH4的吸附性能進(jìn)行了研究。在低壓時(shí)，[Cu(2，2’一bipy)(adipate)]n沒有氣體吸附，隨著壓力升高至1MPa