氮化碳電化學(xué)發(fā)光傳感及其生物兼容性研究.pdf

1、石墨相聚合物氮化碳(GPPCN)是一種新興的有機半導(dǎo)體材料，近年來其電化學(xué)發(fā)光(ECL)性質(zhì)在傳感領(lǐng)域中的應(yīng)用引起了人們的廣泛關(guān)注，例如檢測金屬離子。然而，對于文獻中報道的單信號傳感器檢測金屬離子的方法，當(dāng)干擾金屬離子的濃度是目標(biāo)金屬離子的數(shù)倍或更高時，幾乎不能區(qū)分是哪種金屬離子引起的信號改變，從而不能確定實際樣品中到底含有哪種金屬離子，更不能對其進行定量檢測。因此，探索一種新穎的多信號檢測方法來消除這種假陽性結(jié)果十分必要。此外，為了拓

2、展GPPCN的應(yīng)用，我們對GPPCN生物兼容性以及抗菌性進行了研究。
　　本文基于石墨相聚合物氮化碳納米片(GPPCN Nanosheets)在不同驅(qū)動電勢下(陰極和陽極)的ECL性質(zhì)構(gòu)建了雙信號傳感器，用于鎳離子的檢測。該分析方法在很大程度上避免了假陽性結(jié)果的出現(xiàn)，進而提高了實驗結(jié)果的準(zhǔn)確性。同時，GPPCN生物兼容性以及抗菌性的研究為其在環(huán)境、生物傳感器等方面的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。具體研究工作如下:
　　首先，以雙氰胺為前聚

3、體用高溫聚合的方法合成體相的石墨相聚合物氮化碳(bulkGPPCN)，然后采用超聲剝離水相bulk GPPCN方法制得懸濁液，再離心得到在水中穩(wěn)定分散的GPPCN Nanosheets。利用透射掃描電子顯微鏡、紫外-可見吸收光譜、熒光光譜和X射線衍射等表征技術(shù)，證明了GPPCN Nanosheets的成功制備。然后，通過改變驅(qū)動電勢，研究了GPPCN Nanosheets在陰極電位和陽極電位下的電化學(xué)發(fā)光機理，并發(fā)現(xiàn)其在陰、陽兩極都具有

4、高穩(wěn)定和高強度的ECL信號。這為后續(xù)傳感器的構(gòu)建打下了良好的基礎(chǔ)。
　　其次，在不同的驅(qū)動電勢下，不同的金屬離子對GPPCN Nanosheets的ECL信號顯示出不同的淬滅和增強信號，基于此本文構(gòu)建了雙信號傳感器用于金屬鎳離子的檢測，檢測線性范圍為10～120nM，檢測下限低至1.13nM。并將其成功應(yīng)用于實際市政自來水和湖水樣品的檢測中。最后，我們還研究了金屬離子的加入對GPPCN Nanosheets ECL影響的機理，提出

5、這種現(xiàn)象可能是由于金屬離子的氧化還原電位與GPPCN Nanosheets的帶隙之間存在著多樣性的能級匹配或者在陽極電位下金屬離子催化了GPPCNNanosheets ECL的中間反應(yīng)步驟。因此，在沒有加標(biāo)記物及掩蔽試劑的條件下，僅僅通過電位調(diào)控GPPCN Nanosheets不同的ECL反應(yīng)構(gòu)建雙信號傳感器的方法將是開發(fā)具有高選擇性傳感器的一種有潛力方式，這也為后來的傳感研究開拓了一個新的思路。
　　最后，采用MTT法(四甲基偶