面向廢水處理和產(chǎn)能的燃料電池技術(shù)研究.pdf

1、隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展、社會(huì)的進(jìn)步和人口的不斷增長，人類對(duì)能源的需求越來越大，全球性的能源危機(jī)日趨突出。同時(shí)，礦物燃料的大幅度消耗導(dǎo)致了日益嚴(yán)重的環(huán)境污染，威脅著人類的生存環(huán)境。為了解決上述兩個(gè)困擾國計(jì)民生和國民經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展的大問題，人們渴望開發(fā)一種既可解決環(huán)境污染，又能提供清潔能源的技術(shù)。而燃料電池技術(shù)，因其具有綠色、節(jié)能、環(huán)保等特點(diǎn)正可滿足這樣的要求，成為當(dāng)今科技界最熱門的研究課題之一。
　　 本文在全面綜述國內(nèi)外面向廢水處理和產(chǎn)

2、能的燃料電池技術(shù)研究進(jìn)展的基礎(chǔ)上，采用SEM，XRD，TEM等材料分析測(cè)試手段和線性極化、循環(huán)伏安、電化學(xué)阻抗譜等電化學(xué)實(shí)驗(yàn)方法，研究了燃料電池產(chǎn)過氧化氫中電極制備、催化劑以及外部工藝參數(shù)的影響，又研究了微生物燃料電池中電極、外部工藝參數(shù)對(duì)產(chǎn)電的影響，探討利用PTA實(shí)際廢水產(chǎn)電的工藝，最終對(duì)燃料電池關(guān)鍵技術(shù)中電極的電化學(xué)性能以及相關(guān)影響因素的機(jī)理進(jìn)行了分析。本論文主要研究結(jié)果如下：
　　 1.以碳布作為支撐材料，研究了壓力、碳含

3、量以及PTFE含量對(duì)燃料電池產(chǎn)過氧化氫陰極性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，壓力為10.0MPa，碳含量為0.2g條件下，過氧化氫的產(chǎn)量最高；采用SEM和電化學(xué)阻抗深入研究了不同PTFE含量對(duì)陰極性能的影響，得出PTFE含量為50％條件下制作的陰極，表面孔隙結(jié)構(gòu)最好，工作時(shí)總阻抗最小，過氧化氫的產(chǎn)量最高，在2.5h后達(dá)到56mmol/L。
　　 2.以碳納米管作為載體，利用化學(xué)沉積法制備出CeO2/MWNT催化劑，當(dāng)氧化鈰負(fù)載量為25％

4、時(shí)，三個(gè)小時(shí)產(chǎn)生的過氧化氫濃度可達(dá)到120mmol/L，從XRD和循環(huán)伏安曲線上可看出碳納米管和氧化鈰對(duì)于燃料電池產(chǎn)過氧化氫發(fā)生了協(xié)同作用；用不同濃度的十二烷基苯磺酸鈉對(duì)炭黑改性并作為燃料電池產(chǎn)過氧化氫的陰極催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，適量表面活性劑加入可以獲得更大的電流和更高的過氧化氫產(chǎn)量，但其對(duì)于反應(yīng)的機(jī)理并沒有改變，其電流效率都在100％。
　　 3.研究了外部操作條件對(duì)燃料電池產(chǎn)過氧化氫的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)陽極KOH濃度為

5、2mol/L，陰極H2O流量為80mL/h，陽極KOH溶液流量為150mL/h，H2流量為20mL/min，O2流量為60mL/min時(shí)，此時(shí)整個(gè)燃料電池呈現(xiàn)最佳的性能，H2O2濃度達(dá)到225mmol/L，電流密度為50mA/cm2，電流效率接近100％，其高的過氧化氫產(chǎn)量國內(nèi)未見報(bào)道。
　　 4.以碳布作為支撐材料，鉑作為陰極催化劑，當(dāng)PTFE為30％時(shí)，Nafion為2.8mL，碳含量為0.18g時(shí)，制備出的微生物燃料電池陰

6、極性能最好，其功率密度可以達(dá)到為357mW/m2。以廉價(jià)的錳作為催化劑制備出陰極，其最大功率密度為147mW/m2。又研究了活性炭纖維布、聚丙烯腈基碳布和活性炭纖維氈作為微生物燃料電池陽極材料對(duì)產(chǎn)電的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，活性炭纖維布的接種時(shí)間最短，而聚丙烯腈基碳布的輸出功率最大。并自制了碳刷作為陽極，研究了其產(chǎn)電特性。結(jié)果發(fā)現(xiàn)其體積功率為14.8W/m3大于碳布的12.7W/m3。
　　 5.研究了外部工藝參數(shù)對(duì)微生物燃料電池的

7、影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，最適合的底物為葡萄糖，其最佳的pH為7.5。葡萄糖濃度和其輸出功率符合Monod方程，其最大功率Pmax為609mW/m2，半飽和度Ks為134mg/L。電極間距的減小和電解質(zhì)的加入可以加速電子和質(zhì)子的傳遞從而提高其輸出功率。當(dāng)電極間距為2cm時(shí)，最大功率密度為700mW/m2，再添加100mM電解質(zhì)磷酸緩沖液(PBS)為，最大功率密度可達(dá)922mW/m2，其高的產(chǎn)電功率國內(nèi)未見報(bào)道。
　　 6.首次報(bào)道了以

8、PA-18菌作為產(chǎn)電菌，用單腔室MFC從對(duì)苯二甲酸(PTA)廢水中產(chǎn)電的研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在間歇流產(chǎn)電實(shí)驗(yàn)中，COD去除率和TA去除率分別達(dá)到93.6％和96.4％；在電極間距為4cm，輸出功率和PTA濃度也符合Monod方程，其最大功率Pmax為117mW/m2，半飽和度Ks為361mg/L。把電極間距從4cm減到2cm，其輸出功率從108mW/m2增大到160mW/m2；16s-rDNA分析顯示菌株P(guān)A-18和施氏假單胞菌顯示出9