Pd-C催化劑載體表面微環(huán)境與前驅(qū)體吸附行為研究.pdf

1、為了研究Pd/C催化劑制備過程中前驅(qū)體的吸附行為及Pd粒徑的生長過程，制備可控尺寸的Pd/C催化劑，本論文使用硝酸、氫氧化鈉、氨水預(yù)處理以及高溫?zé)崽幚淼确椒▽钚蕴窟M(jìn)行改性，以H2PdC14為前驅(qū)體采用浸漬法制備了一系列的Pd/C催化劑。 在催化劑浸漬過程中，提出采用一種新的H2PdC14測定方法-Na2S滴定法，對Pd前驅(qū)體在活性炭載體上的平衡吸附量(EPU,Pd precursor equilibriuln uptake)進(jìn)

2、行了測定。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明影響EPU值的主要因素是活性炭的PZC值(point-of-zero-charge)。Pd前驅(qū)體在活性炭上的吸附態(tài)則通過H2-TPR、XPS等方法進(jìn)行了研究，研究結(jié)果表明含氧基團(tuán)在載體表面的含量及分布情況(以總酸密度DTA表征，density of total acidity)，會(huì)影響Pd在載體表面的吸附態(tài)。 Pd/C催化劑的Pd粒徑由TEM法測得，將所得Pd粒徑與PZC、EPU及DTA值進(jìn)行關(guān)聯(lián)之后發(fā)現(xiàn)，

3、PZC及EPU值與Pd粒徑之間并無直接對應(yīng)關(guān)系，影響浸漬過程中Pd粒徑的主要因素為載體的DTA值。 進(jìn)一步，本論文通過研究前驅(qū)體加入方式、pH調(diào)節(jié)及催化劑還原等步驟對Pd粒徑的影響，確定了浸漬法制備Pd/C催化劑過程中Pd顆粒的生長過程，在此基礎(chǔ)上制備了一系列可控尺寸的Pd/C催化劑，并將其應(yīng)用于硝基苯加氫和3,4-二氯硝基苯加氫反應(yīng)，都取得了較好的結(jié)果。 該研究為有針對性地根據(jù)不同反應(yīng)體系的特點(diǎn)制備可控尺寸的活性炭負(fù)載