焦炭顆粒與二氧化碳?xì)饣^(guò)程的實(shí)驗(yàn)與動(dòng)力學(xué)模型的研究.pdf

1、煤炭是目前世界上儲(chǔ)藏量最為豐富的化石能源。我國(guó)是以煤炭為主的能源大國(guó)，其中CO2的排放總量?jī)H次于美國(guó)位居世界第二，如何有效地解決CO2 排放問(wèn)題以及清潔高效地利用煤炭資源一直是能源與環(huán)境領(lǐng)域內(nèi)的重大問(wèn)題。近年來(lái)，人們發(fā)現(xiàn)以焦炭為原料和CO2為氣化介質(zhì)的氣化過(guò)程可以得到高濃度的CO。采用CO2 來(lái)氣化焦炭也是一種有效減少CO2 排放量的重要途徑。所以，研究用CO2 作為氣化介質(zhì)來(lái)氣化還原焦炭具有雙重的現(xiàn)實(shí)意義。本文主要將研究的注意力集中在

2、焦炭顆粒氣化還原二氧化碳的反應(yīng)過(guò)程上，并從該過(guò)程出發(fā)建立起焦炭顆粒氣化還原二氧化碳的動(dòng)力學(xué)模型。由于焦炭顆粒與二氧化碳的氣化反應(yīng)過(guò)程涉及到眾多物理化學(xué)問(wèn)題如反應(yīng)氣體二氧化碳從外界擴(kuò)散進(jìn)入焦炭顆粒的孔內(nèi)表面，內(nèi)表面上的氣化反應(yīng)，以及此過(guò)程焦炭顆粒結(jié)構(gòu)變化對(duì)反應(yīng)帶來(lái)的影響，這些物理化學(xué)現(xiàn)象也是模型建立的基礎(chǔ)，因此全文的工作主要圍繞該過(guò)程物理化學(xué)現(xiàn)象展開(kāi)，內(nèi)容涉及到以下幾個(gè)方面：研究了焦炭顆粒結(jié)構(gòu)及其變化對(duì)氣化的影響，推導(dǎo)得出了一個(gè)新的反映焦

3、炭顆粒氣化過(guò)程中表面積變化的結(jié)構(gòu)因子表達(dá)式，該結(jié)構(gòu)因子顯示表面積的變化趨勢(shì)與初始孔隙率有重要的關(guān)系，隨著初始孔隙率的不同，比表面積或是隨轉(zhuǎn)化率減小，或是出現(xiàn)最大值。這一特征與隨機(jī)孔模型(RPM)很相象，與隨機(jī)孔模型做了對(duì)比研究發(fā)現(xiàn)所提出的該表達(dá)式模型除了形式簡(jiǎn)單外，還具有物理意義明確，精度好的特點(diǎn)，作為整體的焦炭顆粒氣化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型中反應(yīng)顆粒結(jié)構(gòu)變化對(duì)氣化反應(yīng)影響的子模型具有一定的普適性。在固定床氣化爐實(shí)驗(yàn)臺(tái)上，通過(guò)實(shí)驗(yàn)考察了不同顆粒

4、粒徑的氣化反應(yīng)性；并在1080℃、1170℃和1220℃三個(gè)溫度點(diǎn)的條件下，研究了焦炭顆粒與二氧化碳的氣化動(dòng)力學(xué)行為特性，并對(duì)氣化反應(yīng)性以及速率影響因素做了分析。最后建立了整體焦炭顆粒的氣化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，該模型含蓋了反應(yīng)氣體CO2以及產(chǎn)物氣體CO 在焦炭顆?？捉Y(jié)構(gòu)內(nèi)的擴(kuò)散傳質(zhì)，固體的熱傳導(dǎo)，以及發(fā)生在焦炭顆粒表面上的異相化學(xué)反應(yīng)。整個(gè)過(guò)程中，忽略焦炭顆粒外圍結(jié)構(gòu)的破碎，認(rèn)為顆粒的直徑在較大的一個(gè)轉(zhuǎn)化率范圍內(nèi)是不發(fā)生變化的，模型的特點(diǎn)是