丁草胺與土壤及土壤組分作用機理的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、土壤是人類賴以生存的自然資源之一,也是生態(tài)環(huán)境的重要組成部分。隨著人口快速增長,工業(yè)化進程加速,越來越多的有毒有害物質進入環(huán)境,土壤污染也日益突出。與重金屬污染相比,有機物的污染要廣泛得多。防止和修復土壤有機污染、保護土壤環(huán)境安全,以實現土壤資源的可持續(xù)利用已成為是當前全球關注的一個焦點。研究有機污染物在土壤中的吸附一解吸過程,搞清土壤組分與有機污染物的相互作用關系,將為預測和評價有機污染物的環(huán)境風險,預防和修復土壤有機污染提供科學依據

2、和理論支持。這對提高土壤環(huán)境質量,保障農產品安全及人類健康具有重要的理論價值和實踐意義。 本論文以目前中國施用量最大的三種除草劑之一的丁草胺為目標有機污染物,研究丁草胺在中國東部13種地帶性土壤中的吸附熱力學和動力學行為及其主要的影響因素,著重圍繞土壤不同組分或不同粒徑對丁草胺的吸附作用機理及其貢獻率展開細致深入的探討。主要結果如下: (1)丁草胺在13種地帶性土壤上的等溫吸附行為可以用Frundlich方程進行很好的擬

3、合,土壤有機質是影響丁草胺吸附的最重要的因素,但無機組分在一定條件下也對丁草胺的吸附產生影響。通過對文獻已報道和本研究共36種土壤的統計分析表明,土壤有機質和土壤礦物對丁草胺吸附的相對貢獻率取決于土壤中粘粒和有機質含量的相對比值(RCO),對粘粒含量相對較低(RCO<60)的土壤,有機質的分配吸附占主導作用,吸附等溫線呈現線性或近線性;而對粘粒含量相對較高(RCO>60)的土壤,礦物表面對丁草胺吸附的影響遞增,吸附等溫線表現為非線性。R

4、CO是預測丁草胺在土壤中吸附行為的一個較好參數。丁草胺的有機碳標準化分配系數(K<,oc>)也受土壤有機碳含量的影響,對于有機碳含量過高(>4.0%)或過低(<0.2%)的土壤,其(K<,oc>)值比較分散,預測值的誤差較大。 (2)土壤對丁草胺的吸附可在24 h內基本達到表觀吸附平衡,但當土壤有機質含量過低(<0.5%)時,表觀吸附平衡時間長達60 h。丁草胺的土壤吸附過程是一個復雜的多反應機制控制過程,Elovich方程和雙

5、常數方程可以較好地描述土壤對丁草胺的吸附動力學過程。土壤TOC是影響丁草胺吸附動力學的關鍵因素,控制著土壤的吸附能力和快速反應階段的反應速率。土壤粘粒含量也在一定程度上影響其動力學吸附行為。 (3)以黑土、黃棕壤、黃壤和磚紅壤四種土壤為例,研究了<0.002 mm、0.02-0.002 mm和0.05-0.02 mm三組不同粒徑的土壤組分對丁草胺的吸附一解吸行為,四種土壤<0.002 mm組分對丁草胺的吸附貢獻率最大,占53%-

6、70%,其次是0.02-0.002 mm組分,吸附貢獻率為31%-47%,最小是0.05-0.02 mm組分,吸附貢獻率低于4%。<0.002 mm組分對丁草胺吸附的遲滯效應最大,而0.05-0.02 mm組分的吸附遲滯效應相對較小。大多數不同粒徑組分均存在低濃度范圍非線性吸附和高濃度范圍線性吸附現象,表現為丁草胺分配系數(K<,d)隨平衡液濃度(C<,e>)變化而導致吸附等溫線的非線性,吸附劑的異質性被認為是引起低濃度非線性吸附的主要

7、原因。 (4)土壤有機、無機組分對丁草胺的吸附順序為:腐殖質>Mont>Ca-Mont>>Kaol>Ca-Kaol>無定型水合氧化鋁>無定型水合氧化鐵。在腐殖質-水平衡體系中,K<,d>隨C<,e>變化基本恒定,吸附等溫線呈線性,吸附機理主要是分配溶解作用,吸附可逆性較高。在蒙脫石一水平衡體系中,K<,d>隨C<,e>增加而增加,當C<,e>>1.5 mg L<'-1>時,K<,d>趨于恒定,吸附等溫線呈S型,是丁草胺濃度較低時

8、水分子在蒙脫石親水表面的競爭吸附作用所致。在高嶺石-水體系中,K<,d>隨C<,e>增加而升高的幅度小于蒙脫石。無定型水合氧化物一水體系中的K<,d>隨C<,e>增加而降低,到達一定濃度水平后,也趨于恒定,吸附等溫線呈L型,吸附機理主要是氧化物表面的羥基與丁草胺分子發(fā)生化學鍵合,吸附的可逆性最差。 (5)水合氧化鐵處理后的黑土和廣東磚紅壤對丁草胺的吸附能力顯著增加,低濃度時的吸附非線性程度也顯著增加。除了水合氧化鐵本身對丁草胺產

9、生吸附作用以外,土壤有機質存在形態(tài)的改變可以使其更好地發(fā)揮吸附丁草胺的作用。 (6)采用H<,2>O<,2>去除土壤有機質后,黑土、江蘇黃棕壤、貴州黃壤和廣東磚紅壤四種土壤吸附丁草胺的K<,d>值明顯降低,K<,d>隨C<,e>變化的趨勢發(fā)生顯著變化,從原來隨C<,e>增加先降低后恒定變?yōu)殡SC<,e>增加先增加后恒定,與蒙脫石和高嶺石K<,d>的變化趨勢相似。有機質去除后的土壤K<,oc>值比原來增大了2.4-3.7倍,均大于相

10、應土壤HA的K<,oc>值。 (7)通過對不同粒徑土壤組分和H<,2>O<,2>處理前后土壤對丁草胺吸附K<,oc>值的比較研究,發(fā)現引起K<,oc>值分散的主要原因有三個:一是有機質本身結構和化學性質的差異,造成其極性的不同,從而導致丁草胺吸附的K<,oc>值有波動;二是有機質吸附作用的發(fā)揮受到與無機組分結合方式的影響,表現為丁草胺吸附能力上的差異。三是無機組分對于草胺吸附的貢獻也會導致K<,oc>計算值偏大。 (8)

11、在假設吸附劑只有有機碳和無機礦物組分發(fā)揮吸附作用的基礎上,提出K<,d>==K<,dininn>+f<,oc>×K<,oc>公式,用于判斷無機組分對吸附的貢獻程度或計算吸附劑中無機組分吸附貢獻顯著時有機碳的閾值。將此公式應用于13種土壤和不同粒徑土壤組分進一步證明了土壤有機質和粘粒組分對于草胺的吸附作用的影響,即有機質含量高的土壤中,粘粒組分會在一定程度上減弱有機質對于草胺的吸附作用,而有機質含量較低的土壤中,粘粒組分可以增加土壤對于草

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