鈰基氧化物高溫煤氣脫硫行為的研究.pdf

1、太原理工大學(xué)博士學(xué)位論文鈰基氧化物高溫煤氣脫硫行為的研究姓名：郭波申請學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：謝克昌常麗萍20080501太原理工大學(xué)博士研究生學(xué)位論文銅或氧化鐵含量的增大，有利于硫化轉(zhuǎn)化率的提高，尤其是500、60O℃下的硫化轉(zhuǎn)化率；分步還原硫化中，樣品預(yù)還原后的硫化轉(zhuǎn)化率均有提高，在500～700℃溫度范圍內(nèi)，溫度升高有利于鈰銅、鈰鐵氧化物的還原，隨還原程度的加深，樣品的硫化轉(zhuǎn)化率提高；鈰銅氧化物的高溫煤氣脫硫動(dòng)力學(xué)可

2、用改良未反應(yīng)收縮核模型描述，同步還原硫化中，鈰銅氧化物樣品DCC3(Cu摩爾含量3％)和DCC8(Cu摩爾含量8％)表面反應(yīng)控制區(qū)的活化能相當(dāng)，而DCC8的擴(kuò)散活化能遠(yuǎn)小于DCC3，DCC8的脫硫性能優(yōu)于DCC3；DCC8的還原過程中表面反應(yīng)活化能小于擴(kuò)散活化能。以優(yōu)選出的活性氧化鈰為活性組分，膨潤土為結(jié)構(gòu)助劑，制得氧化鈰高溫煤氣脫硫劑CB750，對其高溫脫硫行為進(jìn)行的研究表明：脫硫劑的還原與活性氧化鈰相似，存在分別對應(yīng)于表層氧和體相氧

3、的兩個(gè)還原峰，其還原的活化能分別為3230和11067kJ／mol。在500～800℃溫度范圍內(nèi)，隨溫度的升高，脫硫劑CB750的硫化轉(zhuǎn)化率增大；結(jié)構(gòu)助劑膨潤土對活性組分起到很好的分散作用，它們之間存在的相互作用有利于脫硫劑硫化活性的提高；分步還原硫化中，溫度越高，還原程度越深，硫化轉(zhuǎn)化率也越高；反應(yīng)氣氛對脫硫劑CB750的硫化活性有顯著影響，僅有N2、H2和H2S存在的簡單強(qiáng)還原氣氛中，脫硫劑顯示出非常好的脫硫活性，而氣氛中CO和C0