后處理法合成高穩(wěn)定性的中孔材料.pdf

1、中孔材料具有廣泛的應(yīng)用前景，但其較低的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性限制了其工業(yè)應(yīng)用，探索合成穩(wěn)定的中孔材料已成為目前的研究熱點(diǎn)。本論文通過后處理方法合成了多種高穩(wěn)定性的有序中孔材料，同時(shí)借助多種分析手段，如XRD、XRF、SEM、TEM、FTIR、Solid-stateMASNMR以及氮?dú)馕锢砦降龋瑢?duì)所合成的材料進(jìn)行了表征，并對(duì)穩(wěn)定性的提高做了合理的解釋。 對(duì)于微孔材料，通過考察硅鋁比對(duì)MCM-22/UTM-1/kenyaite合成的

2、影響，得到了三種樣品的純相。首次以UTM-1為原料通過室溫后處理方法合成了高有序性、高水熱穩(wěn)定性的中孔材料MS-n(n代表pH值)。其中，823K焙燒后的MS-7經(jīng)沸水處理312h后仍保持完整的六方結(jié)構(gòu)，其比表面積、孔容、孔徑分別為922m2/g，1.08cm3/g和2.2nm。樣品的高水熱穩(wěn)定性來源于樣品的高骨架縮合度和高四配位Al比例。 以kenyaite(一種由多層SiO4四面體結(jié)構(gòu)單元組成的層狀硅酸鹽)為原料，通過后處理

3、方法合成了有序硅基中孔材料，打破了以往只能以由單層SiO4四面體結(jié)構(gòu)單元組成的層狀硅酸鹽為原料來合成中孔材料的限制。 對(duì)于中孔結(jié)構(gòu)的含硫氧化鋯，通過依次用磷酸和AlCl3溶液對(duì)其進(jìn)行后處理，首次合成了有序中孔Zr-P-Al材料。鋁量對(duì)材料的孔結(jié)構(gòu)有重大影響，鋁量低時(shí)得到微孔材料，鋁量高時(shí)為中孔材料。比例最佳時(shí)樣品原粉的比表面積高達(dá)734m2/g，孔徑為2.4nm；經(jīng)過773K焙燒后分別為462m2/g和2.9nm。此材料即使經(jīng)過