用于富氫條件下CO優(yōu)先氧化的納米Au-MO-,x--CeO-,2-催化劑研究.pdf

1、采用共沉淀法制備出介孔CeO2及MOX-CeO2(M=Fe，Mn，Ni，Co)復(fù)合氧化物載體，用沉積-沉淀法制備了相應(yīng)的負(fù)載金催化劑Au/MOX-CeO2及Au/CeO2。著重考察了CeO2中添加不同過(guò)渡金屬元素制成的復(fù)合氧化物負(fù)載金催化劑與單一CeO2負(fù)載金催化劑在結(jié)構(gòu)與催化性能方面的差別，以及超聲輔助分散載體對(duì)催化劑優(yōu)先氧化性能的影響。 運(yùn)用N2吸附/脫附、X射線衍射、X射線光電子能譜、高分辨透射電鏡和H2程序升溫還原等技術(shù)

2、對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)與形貌進(jìn)行了表征。BET和XRD結(jié)果表明，各負(fù)載型納米Au/MOX-CeO2(M=Fe，Mn，Ni，Co)和Au/CeO2催化劑都具有非常均勻的介孔結(jié)構(gòu)，過(guò)渡金屬元素的添加使得催化劑的比表面積和孔容增大約一倍，同時(shí)CeO2分散更均勻，有利于促進(jìn)Au與載體的相互作用。XPS結(jié)果表明：Au/MOX-CeO2表面的Au主要以金屬態(tài)存在，以及少量的Au+及Au3+物種。與純Au結(jié)合能相比，發(fā)現(xiàn)Au與載體的相互作用調(diào)交了金的電子結(jié)構(gòu)

3、，使其結(jié)合能顯著降低。活性測(cè)試結(jié)果表明：金晶粒的大小以及金與載體的相互作用，決定了催化劑的活性和選擇性。金粒子越小，其和載體的作用越強(qiáng)，結(jié)合能越低，催化活性和選擇性越好。 對(duì)于Au/MnOX-CeO2催化劑，超聲輔助提高了PROX反應(yīng)在所需溫度下(80～120℃)CO的轉(zhuǎn)化率，120℃時(shí)，提高了近20％；同時(shí)，超聲處理大大提高了Au/MnOX-CeO2催化劑上CO轉(zhuǎn)化為CO2的選擇性，在80～100℃反應(yīng)溫區(qū)，提高幅度約30％。