2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、一氧化碳的優(yōu)先氧化(CO PROX)是消除富氫氣氛中微量CO的有效方法。本文采用一步共沉淀法制備了一系列不同Mn/Ce+Mn比例的CuMnCeO催化劑(CuO含量為10 wt.%),考察了其在富氫氣氛下對(duì)CO PROX反應(yīng)的活性。運(yùn)用BET,XRD,UV-Raman,ICP-AES,TEM/HRTEM,H2-TPR,XPS,Cu的K邊XAFS(包括EXAFS和XANES)等技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行了詳細(xì)表征。結(jié)果表明,Mn/Ce+Mn=0.05

2、的樣品(CuMnCe-0.05)顯示出最好的反應(yīng)活性,其CO50%轉(zhuǎn)化所需溫度最低(T50=73℃),CO在108-149℃溫區(qū)可完全轉(zhuǎn)化,且117℃以下O2至CO2的選擇性為100%。XRD和UV-Raman表征結(jié)果表明,適量Mn元素的摻雜不僅抑制了CeO2顆粒的長(zhǎng)大,而且有利于Ce-Cu-Mn-O三元固溶體和氧空位的形成。H2-TPR和XPS結(jié)果顯示,催化劑CuMnCe-0.05具有最好的氧化還原性能和最多的表面晶格氧數(shù)量。Cu的K

3、邊XAFS表征結(jié)果表明,新鮮催化劑中體相銅物種主要為CuO。更多的氧空穴和表面晶格氧數(shù)量,以及良好的氧化還原性能是CuMnCe-0.05催化劑具有高活性的主要原因。
  本文還考察了不同銅含量對(duì)y-CuMnCe催化劑CO PROX活性的影響,并運(yùn)用BET,TEM,XRD,H2-TPR,insituDRIFTS和insituXANES等技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行了詳細(xì)表征。結(jié)果表明,銅含量為10 wt.%的樣品具有最好的催化活性,該催化劑具有

4、最大的比表面積以及最好的氧化還原性能。InsituXANES結(jié)果顯示即使在200℃和CO PROX氣氛下體相銅物種仍Cu2+存在,但銅物種的價(jià)態(tài)對(duì)不同的反應(yīng)氣氛很敏感;insituDRIFTS研究表明,在反應(yīng)中催化劑表面有Cu+形成,它是CO吸附和活化的中心,高溫下Cu0的出現(xiàn)更有利于H2的活化和氧化,因而對(duì)O2至CO2的選擇性不利。對(duì)催化活性最好的10-CuMnCe催化劑進(jìn)行了穩(wěn)定性測(cè)試,以及抗H2O與抗CO2性能的考察,結(jié)果表明,催

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