二氧化硅負載雜多酸催化劑的制備、表征及催化性質.pdf

1、本論文系統(tǒng)的研究了二氧化硅負載雜多酸催化劑的制備、表征及催化2-丁烯與醋酸直接酯化反應性能。分別采用等體積浸漬法和二步等體積浸漬法制備了負載型雜多酸催化劑和負載型雜多酸銫鹽催化劑，采用IR、XRD、BET、NH3-TPD、TG-DTA等表征手段對催化劑的骨架結構、活性組分在載體上的分散、催化劑的比表面積和孔結構、催化劑的酸性、催化劑的熱穩(wěn)定性等進行了表征，并以2-丁烯與醋酸的反應為模型反應，對不同條件下制備的催化劑進行活性評價，優(yōu)化催化

2、劑的制備條件。此外，對反應過程中催化劑的失活原因也進行了探討。 以等體積浸漬法制備的二氧化硅負載磷鎢酸為催化劑，優(yōu)化了2-丁烯與醋酸的酯化反應條件。采用IR、XRD、BET、NH3-TPD、TG-DTA等表征手段，結合催化2-丁烯與醋酸酯化反應的效果，確定了負載磷鎢酸催化劑的適宜制備條件。實驗結果確定的反應條件為反應溫度為110℃、烯/酸比為2、反應時間為9h、水用量為2％，催化劑的制備條件為：負載量為30％、焙燒溫度為250℃

3、、催化劑用量為3％，此時，醋酸的轉化率為35.8％，醋酸仲丁酯的選擇性為93.5％。 采用二步等體積浸漬法制備了二氧化硅負載磷鎢酸銫鹽催化劑，并對其進行了IR、XRD、TG-DTA等表征，利用2-丁烯與醋酸的酯化反應對不同條件下制備的催化劑進行了活性評價，結果表明：負載磷鎢酸銫鹽催化劑選擇Cs1.7H1.3PW12O40/SiO2催化劑，負載量選擇30％，焙燒溫度選擇350℃，催化劑用量選擇5％，此時醋酸的轉化率為42.2％，醋