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文檔簡介
1、二氧化鈦(TiO2)是一種常見的多功能無機非金屬材料,其廣泛應(yīng)用在工業(yè)和人們?nèi)粘I畹母黝I(lǐng)域,其中納米TiO2在光催化、太陽能電池、催化劑載體以及生物傳感器等方面均具有重要應(yīng)用。作為催化劑載體,近年來TiO2在納米金催化領(lǐng)域被廣泛研究。而在半導(dǎo)體光催化技術(shù)方面,對其進行異質(zhì)化修飾改性的研究也是目前該領(lǐng)域的研究熱點。通常納米TiO2直接作為粉體或制備為薄膜材料使用,由此導(dǎo)致了其在某些領(lǐng)域的實際工業(yè)應(yīng)用難以實現(xiàn)或降低了其性能,如作為半導(dǎo)體光
2、催化材料在環(huán)境治理技術(shù)中的應(yīng)用。近來,一維納米材料的發(fā)展為納米TiO2的應(yīng)用和研究開辟了一條新途徑。TiO2一維納米材料所具有的類纖維單晶結(jié)構(gòu)使其具有可集成性等優(yōu)點使它可以自組裝為宏觀整體紙狀材料。
本論文主要以二氧化鈦粉末(P25)為前驅(qū)體,水熱法制備二氧化鈦納米帶(TiO2-NBs)一維結(jié)構(gòu)。采用光沉積法在二氧化鈦表面沉積銀納米顆粒,然后將所制各樣品(Ag/TiO2-NBs)在氯金酸溶液中進行原位置換反應(yīng),合成二氧化鈦
3、納米帶負載金銀雙金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)(Au-Ag/TiO2-NBs),得到一種二氧化鈦納米帶負載金銀雙金屬納米顆粒催化劑。透射電子顯微鏡觀察(TEM)發(fā)現(xiàn),所合成的金屬顆粒尺寸均在3nm以下,并且高度均勻地分布在二氧化鈦納米帶表面。X射線電子能譜(XPS)結(jié)合紫外可見吸光光譜(UV-vis)測試表明,雙金屬納米顆粒中的銀多數(shù)以氧化銀的形式存在,而Au以金屬態(tài)存在。相對于單一金屬催化劑(Au/TiO2-NBs或Ag/TiO2-NBs),二氧化鈦納
4、米帶負載金銀雙金屬結(jié)構(gòu)具有的協(xié)同作用賦予其對苯甲醇選擇性氧化高催化活性及穩(wěn)定性。更為重要的是,基于這種納米帶負載雙金屬的異質(zhì)結(jié)構(gòu),可以采用改良的造紙工藝技術(shù),組裝形成一種新穎的高性能的多孔結(jié)構(gòu)的整體納米紙催化劑。將該整體式催化劑應(yīng)用于苯甲醇的氣相選擇性催化氧化,在較溫和的反應(yīng)條件下,即常壓下反應(yīng)溫度為240℃,空氣組成(O2/N2比為1∶4)進氣,Au-Ag/TiO2-NBs納米紙催化劑表現(xiàn)出了高催化活性及對苯甲醛的高選擇性(>99%)
5、,其空間轉(zhuǎn)化率(TOF)為2570h-1。30h穩(wěn)定性運轉(zhuǎn)試驗表明,該催化劑在較高的反應(yīng)溫度下(240℃)一直保持了高的反應(yīng)速率,表明其具有很好的穩(wěn)定性。TEM觀察發(fā)現(xiàn),二氧化鈦納米帶上負載的金銀雙金屬顆粒粒徑在反應(yīng)前后變化很小,經(jīng)過反應(yīng)30h后,粒徑尺寸由1.48nm左右增加至1.92nm左右。掃描電子顯微鏡(SEM)觀察表明,反應(yīng)后二氧化鈦納米帶之間沒有發(fā)生燒結(jié)。綜上所述,所制備的Au-Ag/TiO2-NBs納米紙催化劑具有很高的催
6、化穩(wěn)定性。該催化材料的優(yōu)良穩(wěn)定性來自于兩方面:1、二氧化鈦納米帶作為金屬納米顆粒的載體所表現(xiàn)出來的高抗燒結(jié)性能;2納米雙金屬顆粒在二氧化鈦納米帶表面所具有的高抗團聚燒結(jié)性能。由于光沉積形成的金屬顆粒以半球狀附著于二氧化鈦納米帶的表面,二者之間的強相互作用使得二氧化鈦納米帶對金屬顆粒起到了有效的固著作用;另一方面雙金屬結(jié)構(gòu)中存在的銀大部分以氧化銀的形式存在,氧化銀的存在對催化劑的穩(wěn)定性也起到了一定的作用。
采用光沉積-原位置
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